Equilibrium calculations of iron speciation and apparent iron solubility in the Celtic Sea at ambient seawater pH using the NICA-Donnan model
Equilibrium calculations of iron speciation and apparent iron solubility in the Celtic Sea at ambient seawater pH using the NICA-Donnan model
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使用 NICA-Donnan 模型平衡计算凯尔特海在环境海水 pH 值下的铁形态和表观铁溶解度
DOI：
10.1016/j.marchem.2021.104038
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
3
通讯作者：
Zhu K
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhu K
我们使用组合离子对 - 有机物形态模型 (NICA-Donnan) 来预测凯尔特海环境 pH 值和温度下铁 (Fe) 的有机络合。我们通过与吸附阴极溶出伏安法使用添加的 Fe 结合配体 1-亚硝基-2-萘酚 (HNN) 在存在和不存在天然有机物的情况下测定的 Fe 形态进行直接比较来优化我们的模型。我们将确定的 Fe 形态与通过应用 NICA-Donnan 模型获得的模拟滴定进行比较，该模型具有代表一系列结合位点强度和异质性的四个不同的 NICA 参数集。我们测试了结合位点与海水中溶解有机碳 (DOC) 浓度成比例的假设。我们发现，恒定的低 DOC 浓度导致我们的滴定数据与模拟滴定的拟合得到改善，这表明本地海洋 DOM 的输入可能不会增加 Fe 结合位点的异质性或浓度。使用最佳参数集，我们计算了凯尔特海水柱中环境 pH 值和温度下的 pFe(III)´ (−log(ΣFe(OH)i3−i)) 和表观 Fe(III) 溶解度 (SFe(III)app)。 SFe(III)app 定义为水性无机 Fe(III) 物质和在游离 Fe (Fe3+) 浓度等于氢氧化铁 (Fe(OH)3(s)) 极限溶解度时形成的与 DOM 结合的 Fe(III) 的总和。 SFe(III)app 处于我们大多数近海站冬季混合后在陆架和深度 > 1500 米的水域中观察到的溶解铁浓度测定范围内。我们的研究支持这样的假设：海洋溶解的铁库存是由铁溶解度和有机物结合铁之间的相互作用控制的，尽管海洋环境中金属结合位点的总数可能无法直接扩展到 DOC 浓度。
We used a combined ion pairing - organic matter speciation model (NICA-Donnan) to predict the organic complexation of iron (Fe) at ambient pH and temperature in the Celtic Sea. We optimized our model by direct comparison with Fe speciation determined by Adsorptive Cathodic Stripping Voltammetry using the added Fe-binding ligand 1-nitroso-2-naphthol (HNN) in the presence and absence of natural organic matter. We compared determined Fe speciation with simulated titrations obtained via application of the NICA-Donnan model with four different NICA parameter sets representing a range of binding site strengths and heterogeneities. We tested the assumption that binding sites scale to dissolved organic carbon (DOC) concentrations in marine waters. We found that a constant low DOC concentration resulted in an improved fit of our titration data to the simulated titrations, suggesting that inputs of autochthonous marine DOM may not increase the heterogeneity or concentrations of Fe binding sites. Using the optimal parameter set, we calculated pFe(III)´ (−log(∑Fe(OH)i3−i)) and apparent Fe(III) solubility (SFe(III)app) at ambient pH and temperature in the water column of the Celtic Sea. SFe(III)appwas defined as the sum of aqueous inorganic Fe(III) species and Fe(III) bound to DOM formed at a free Fe (Fe3+) concentration equal to the limiting solubility of Fe hydroxide (Fe(OH)3(s)). SFe(III)appwas within range of the determined dissolved Fe concentrations observed after winter mixing on the shelf and in waters >1500 m depth at our most offshore stations. Our study supports the hypothesis that the ocean dissolved Fe inventory is controlled by the interplay between Fe solubility and Fe binding by organic matter, although the overall number of metal binding sites in the marine environment may not be directly scalable to DOC concentrations.
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