Formation of Different Rh–O Species on Rh(110) and Their Reaction with CO
Formation of Different Rh–O Species on Rh(110) and Their Reaction with CO
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Rh(110)上不同Rh-O形态的形成及其与CO的反应
DOI：
10.1021/acscatal.2c04463
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发表时间：
2022-12
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Zhi Liu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jun Cai;Yunjian Ling;Hui Zhang;Bo Yang;Fan Yang;Zhi Liu
CO在Rh上的氧化反应因其在工业三效催化剂中的重要应用而受到广泛关注。虽然对这一过程进行了许多研究，但尚未对Rh-O物种的形成进行详细分析，特别是关于它们对CO氧化的活性。在这项工作中，我们报道了使用先进的表面科学技术，包括环境压力x射线光电子能谱，谐振俄格电子能谱的环境压力映射和环境压力扫描隧道显微镜，在Rh（110）表面对Rh - o物种及其CO氧化活性的原位研究。随着o2化学势的增大，依次形成（2 × 1） -O、（10 × 2） -O、三层O-Rh-O和Rh2O3。CO滴定实验表明，Rh-O的反应活性遵循（2 × 1） -O > (10 × 2) -O >三层O-Rh-O∶Rh2O3的顺序。在三层氧化物上的滴定反应是一个两步的过程，首先是O-Rh-O的本征反应，然后是一个相对较高的反应速率。反应速率的变化是由O-Rh-O重组为（10 × 2） -O的结果。我们的结果提供了表面Rh-O种类与rh基催化剂上CO氧化反应活性的相关性。
CO oxidation on Rh has received considerable attention because of its importance in commercial three-way catalyst applications. Although many studies have been conducted on this process, detailed analysis of the formation of Rh–O species has not yet been carried out, particularly with respect to their activity for CO oxidation. In this work, we reported the in situ study of Rh–O species and their activity for CO oxidation over the Rh(110) surface using advanced surface science techniques, including ambient-pressure X-ray photoelectron spectroscopy, ambient-pressure mapping of resonant Auger electron spectroscopy, and ambient-pressure scanning tunneling microscopy. The Rh–O species, (2 × 1)–O, (10 × 2)–O, trilayer O–Rh–O, and Rh2O3, were demonstrated to be formed in sequence as the O2chemical potential increases. CO titration experiments demonstrated that the reactivity of the Rh–O species followed the sequence (2 × 1)–O > (10 × 2)–O > trilayer O–Rh–O ≫ Rh2O3. The titration reaction on the trilayer oxide was a two-step process, which started with an intrinsic reaction of O–Rh–O, followed by a relatively higher reaction rate. The change of reaction rate was a result of the restructuring from O–Rh–O to (10 × 2)–O. Our results provided the correlation of the surface Rh–O species and reactivity of the CO oxidation on Rh-based catalysts.
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