A study of global atmospheric budget and distribution of acetone using global atmospheric model STOCHEM-CRI
A study of global atmospheric budget and distribution of acetone using global atmospheric model STOCHEM-CRI
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使用全球大气模型 STOCHEM-CRI 研究全球大气收支和丙酮分布
DOI：
10.1016/j.atmosenv.2015.04.056
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发表时间：
2015
影响因子：
5
通讯作者：
Khan M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Khan M
包括一个更详细的VOC氧化方案（CRI v2-R5）与多代方法模拟对流层丙酮的影响进行了研究，使用3-D全球模式，STOCHEM-CRI。CRI v2-R5机制包含从单萜烯光化学生产丙酮，占STOCHEM-CRI中全球丙酮来源的64%（46.8 Tg/年）。在对流层中，光解和OH氧化的贡献相等（各占42%），干沉降贡献了丙酮大气汇的16%。丙酮的对流层寿命和全球负荷分别为18天和3.5 Tg，这些值接近Jacob等人的研究报告。（2002年）的报告。飞机战役测量的数据集被用来评估列入丙酮形成的单萜在CRI v2-R5的机制中使用的STOCHEM-CRI。测量和模型之间的总体比较表明，STOCHEM-NAM（没有丙酮形成单萜）的参数化方法低估了丙酮在大气中的混合比。然而，使用一个详细的单萜氧化机制，形成丙酮带来了STOCHEM-CRI更接近的协议与测量的改进，在垂直模拟丙酮。由STOCHEM-CRI模拟的丙酮的年平均表面分布在森林地区有一个高峰，那里有大量的生物源排放和高水平的光化学活性。在爱尔兰的梅斯头研究站的丙酮和甲醇的长达一年的观测与模拟的丙酮和甲醇产生的STOCHEM-CRI进行了比较，并发现产生良好的整体模型和测量之间的协议。模型和测量的丙酮水平的季节变化在梅斯头，加州，新罕布什尔州和明尼苏达州显示在夏季和冬季下降高峰，这表明光化学生产可能有最强的影响其季节趋势。
The impact of including a more detailed VOC oxidation scheme (CRI v2-R5) with a multi-generational approach for simulating tropospheric acetone is investigated using a 3-D global model, STOCHEM-CRI. The CRI v2-R5 mechanism contains photochemical production of acetone from monoterpenes which account for 64% (46.8 Tg/yr) of the global acetone sources in STOCHEM-CRI. Both photolysis and oxidation by OH in the troposphere contributes equally (42%, each) and dry deposition contributes 16% of the atmospheric sinks of acetone. The tropospheric life-time and the global burden of acetone are found to be 18 days and 3.5 Tg, respectively, these values being close to those reported in the study of Jacob et al. (2002). A dataset of aircraft campaign measurements are used to evaluate the inclusion of acetone formation from monoterpenes in the CRI v2-R5 mechanism used in STOCHEM-CRI. The overall comparison between measurements and models show that the parameterised approach in STOCHEM-NAM (no acetone formation from monoterpenes) underpredicts the mixing ratios of acetone in the atmosphere. However, using a detailed monoterpene oxidation mechanism forming acetone has brought the STOCHEM-CRI into closer agreement with measurements with an improvement in the vertical simulation of acetone. The annual mean surface distribution of acetone simulated by the STOCHEM-CRI shows a peak over forested regions where there are large biogenic emissions and high levels of photochemical activity. Year-long observations of acetone and methanol at the Mace Head research station in Ireland are compared with the simulated acetone and methanol produced by the STOCHEM-CRI and found to produce good overall agreement between model and measurements. The seasonal variation of model and measured acetone levels at Mace Head, California, New Hampshire and Minnesota show peaks in summer and dips in winter, suggesting that photochemical production may have the strongest effect on its seasonal trend.
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K. Pickering;A. Thompson;Yansen Wang;W. Tao;D. McNamara;V. Kirchhoff;B. Heikes;G. Sachse;J. Bradshaw;G. Gregory;D. Blake