Metal-free porous phosphorus-doped g-C(3)N(4) photocatalyst achieving efficient synthesis of benzoin.
Metal-free porous phosphorus-doped g-C(3)N(4) photocatalyst achieving efficient synthesis of benzoin.
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无金属多孔磷掺杂g-C3N4光催化剂实现安息香的高效合成
DOI：
10.1039/d1ra00701g
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发表时间：
2021-03-29
期刊：
影响因子：
3.9
通讯作者：
Xu X
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Li Y;Wang S;Wu J;Wang Q;Ma C;Jiang D;Hu W;Zhu L;Xu X
光催化有机合成主要受到光吸收不足、光生电子-空穴复合率高和光催化剂活性中心不足等缺点的限制。为了解决这些问题，构建了具有多孔结构的磷掺杂g-C3 N4。PCNT具有较强的光吸收和电子-空穴分离能力，具有较强的氧活化能力，产生超氧自由基，在有机合成中具有较高的活性。此外，PCNT具有增强的表面亲核性，有利于苯偶姻缩合反应中中间产物苯甲醛分子和苯甲醇分子的碳-碳偶联过程。无金属PCNT有望取代以往使用的剧毒氰化物催化剂，为苯偶姻的低成本高效光催化合成提供新的途径。多孔磷掺杂g-C3 N4（PCNT）具有强烈的氧活化能力，可产生超氧自由基，催化苯甲醇合成安息香，转化率和选择性接近100%。
Photocatalytic organic synthesis is mostly limited by the shortcomings of insufficient light absorption, high photogenerated electron–hole recombination rate and inadequate reactive sites of photocatalysts. To solve these problems, phosphorus-doped g-C3N4 with a porous structure was constructed. Benefiting from enhanced light absorption and electron–hole separation efficiency, PCNT has intensive oxygen activation ability to generate superoxide radicals, and is highly active in organic synthesis. In addition, PCNT has enhanced surface nucleophilicity, which is conducive to the carbon–carbon coupling process of the intermediate product benzaldehyde molecules and benzyl alcohol molecules in the benzoin condensation reaction. Metal-free PCNT is expected to replace the previously used highly toxic cyanide catalysts and provide a new way for the low-cost and efficient photocatalytic synthesis of benzoin. Porous phosphorus-doped g-C3N4 (PCNT) has intensive oxygen activation ability to generate superoxide radicals, and can efficiently catalyze synthesis of benzoin from benzyl alcohol, with conversion rate and selectivity near to 100%.
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