Ultrafast Photodynamics of Glucose.
Ultrafast Photodynamics of Glucose.
复制标题
葡萄糖的超快光动力学
DOI：
10.1021/acs.jpcb.7b08602
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发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
R. Mitric
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
J. Petersen;J. O. Lindner;R. Mitric
我们采用场致表面跳跃（FISH）方法研究了β-d-葡萄糖的光动力学，该方法使我们能够模拟电子-核耦合动力学，明确包括非绝热效应和光致激发。我们的研究结果表明，从最初填充的S1和S2状态，葡萄糖返回非辐射到基态约200 fs。这主要是通过锥形交叉（CI）发生的，其几何形状在大多数情况下涉及单个O-H键的伸长，而在某些情况下，观察到由于C-O键解离而开环。实验上，激发到一个不同的激发电子状态是不可能的，由于存在一个密集的流形的状态轴承类似的振子强度。我们的FISH模拟，明确包括6.43 eV的光子能量的紫外激光脉冲，揭示了初始激发后，人口几乎相等地分布在几个密切说谎的电子状态。随后在100-200 fs的时间尺度上进行快速的非辐射衰变，最终通过S1态通过与无场模拟中观察到的相同类型的CI返回到基态。
We have investigated the photodynamics of β-d-glucose employing our field-induced surface-hopping (FISH) method, which allows us to simulate the coupled electron–nuclear dynamics, explicitly including nonadiabatic effects and light-induced excitation. Our results reveal that from the initially populated S1and S2states, glucose returns nonradiatively to the ground state within about 200 fs. This takes place mainly via conical intersections (CIs), whose geometries in most cases involve the elongation of a single O–H bond, whereas in some instances, ring-opening due to dissociation of a C–O bond is observed. Experimentally, excitation to a distinct excited electronic state is improbable due to the presence of a dense manifold of states bearing similar oscillator strengths. Our FISH simulations, explicitly including a UV laser pulse of 6.43 eV photon energy, reveal that after initial excitation, the population is almost equally spread over several close-lying electronic states. This is followed by a fast nonradiative decay on the time scale of 100–200 fs, with the final return to the ground state proceeding via the S1state through the same types of CIs as observed in the field-free simulations.
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DOI：
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发表时间：
2005
期刊：
影响因子：
--
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通讯作者：
L. Snoek
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发表时间：
2006
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C. O. D. Silva
通讯作者：
C. O. D. Silva
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2.9
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通讯作者：
W. Buchberger
DOI：
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发表时间：
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期刊：
Physical chemistry chemical physics : PCCP
影响因子：
--
作者：
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通讯作者：
D. Murdock;S. J. Harris;Joel Luke;M. Grubb;A. Orr-Ewing;M. Ashfold