Improving Channel Hydrate Stability via Localized Chemical Tuning of the Water Environment
Improving Channel Hydrate Stability via Localized Chemical Tuning of the Water Environment
复制标题
通过水环境的局部化学调节提高通道水合物稳定性
DOI：
10.1021/acs.cgd.1c00551
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发表时间：
2021
影响因子：
3.8
通讯作者：
Swift, Jennifer A.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Watts, Taylor A.;Niederberger, Sara M.;Swift, Jennifer A.
一般而言，在使用有机水合物，特别是通道水合物时，长期存在的挑战之一是它们随着时间的推移失去水并转化（部分或全部）为无水固体形式的倾向。在这项工作中，我们证明了合理增加模型通道水合物，DNA核碱基胸腺嘧啶水合物（TH）的热稳定性的能力，通过系统地创建晶格取代与5-氨基尿嘧啶（AUr）。TH-AUr与高达17 mol % AUr的混合晶体与纯水合物是同晶的，证实了我们的分子水平设计策略，该策略将5-氨基基团置于一维通道表面。近端5-氨基取代增强了水分子的稳定性，导致混合晶体具有显着更高的热稳定性。热稳定性增强的幅度与所包含的AUr浓度成线性比例，产生TH-AUr脱水温度几乎是纯水合物的两倍。动力学分析和时间分辨的同步辐射结构的研究过程中引起的脱水的混合组合物水合物的固态机制和所得的无水产品相比，从纯水合物产生的变化。本文采用的策略应适用于其他水合物系统，以合理调整其热稳定性。
One of the long-standing challenges in working with organic hydrates in general, and channel hydrates in particular, is their propensity to lose water over time and convert (either partially or fully) to anhydrous solid forms. In this work, we demonstrate the ability to rationally increase the thermal stability of a model channel hydrate, the DNA nucleobase thymine hydrate (TH), through the systematic creation of lattice substitutions with 5-aminouracil (AUr). Mixed crystals ofTH–AUrwith up to 17 mol % AUr were isomorphous with the pure hydrate, confirming our molecular-level design strategy which places 5-amino groups at the one-dimensional channel surfaces. The enhanced stabilization of the water molecules afforded by the proximal 5-amino substitutions resulted in mixed crystals with significantly higher thermal stability. The magnitude of the thermal stability enhancement scaled linearly with the includedAUrconcentration, yieldingTH–AUrdehydration temperatures nearly double that of the pure hydrate. Kinetic analyses and time-resolved synchrotron structural studies of process-induced dehydration of the mixed composition hydrate indicated changes in both the solid-state mechanism and the resultant anhydrous products compared to those generated from the pure hydrate. The strategy adopted herein should be applicable to other hydrate systems to rationally tune their thermal stabilities.
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