Ab Initio-Derived Force Field for Amorphous Silica Interfaces for Use in Molecular Dynamics Simulations
Ab Initio-Derived Force Field for Amorphous Silica Interfaces for Use in Molecular Dynamics Simulations
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用于分子动力学模拟的无定形二氧化硅界面的从头算力场
DOI：
10.1021/acs.jpcc.3c02270
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发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Greathouse, Jeffery A.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Senanayake, Hasini S.;Wimalasiri, Pubudu N.;Godahewa, Sahan M.;Thompson, Ward H.;Greathouse, Jeffery A.
我们提出了一个经典的原子间力场SiO_2-DDEC来描述非晶态和晶态SiO_2表面的相互作用，并用基于密度泛函理论的电荷进行了参数化。利用密度导出型静电化学(DDEC)方法建立了二氧化硅表面的电荷方案，该方法再现了周期模型中的原子电荷以及远离原子位的静电势。Lennard-Jones参数的确定需要正确描述(I)非晶态二氧化硅的密度、配位缺陷和局部配位几何形状，以及(Ii)与从头计算结果相比较的水-二氧化硅原子间距离。在基于DDEC电荷的模型中，也描述了去质子化的表面硅醇中心。其结果是一个通用的电子结构衍生模型，用于描述完全柔性的非晶态和晶态二氧化硅表面，以及液体与不同结构和质子化状态的二氧化硅表面的相互作用。
We present a classical interatomic force field, silica-DDEC, to describe the interactions of amorphous and crystalline silica surfaces, parametrized using density functional theory-based charges. Charge schemes for silica surfaces were developed using the density-derived electrostatic and chemical (DDEC) method, which reproduces atomic charges of the periodic models as well as the electrostatic potential away from the atom sites. Lennard–Jones parameters were determined by requiring the correct description of (i) the amorphous silica density, coordination defects, and local coordination geometry, relative to experimental measurements, and (ii) water-silica interatomic distances compared with ab initio results. Deprotonated surface silanol sites are also described within the model based on DDEC charges. The result is a general electronic structure-derived model for describing fully flexible amorphous and crystalline silica surfaces and interactions of liquids with silica surfaces of varying structure and protonation state.
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