Design of Ru-Ni diatomic sites for efficient alkaline hydrogen oxidation.
Design of Ru-Ni diatomic sites for efficient alkaline hydrogen oxidation.
复制标题
DOI：
10.1126/sciadv.abm3779
复制
发表时间：
2022-06-03
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
阴离子交换膜燃料电池受到碱性氢氧化反应（HOR）缓慢动力学的限制。在这里，我们建立了单原子和双原子位点的 HOR 催化活性作为 *H 和 *OH 结合能的函数，以筛选 HOR 的最佳活性位点。结果，Ru-Ni双原子被确定为最佳活性中心。在理论发现的指导下，我们随后合成了一种负载在氮掺杂多孔碳上的Ru-Ni双原子位点催化剂，该催化剂表现出优异的催化活性、CO耐受性和对碱性HOR的稳定性，并且也优于单中心催化剂。原位扫描电化学显微镜研究验证了 Ru-Ni 双原子位点产生的 HOR 活性。此外，原位X射线吸收光谱和计算研究揭示了Ru和Ni之间的协同相互作用，可促进分子H2解离并加强双原子位点处的OH吸附，从而增强HOR的动力学。 Ru-Ni双原子位点可以有效催化碱性氢氧化，具有高活性、CO耐受性和稳定性。
Anion exchange membrane fuel cells are limited by the slow kinetics of alkaline hydrogen oxidation reaction (HOR). Here, we establish HOR catalytic activities of single-atom and diatomic sites as a function of *H and *OH binding energies to screen the optimal active sites for the HOR. As a result, the Ru-Ni diatomic one is identified as the best active center. Guided by the theoretical finding, we subsequently synthesize a catalyst with Ru-Ni diatomic sites supported on N-doped porous carbon, which exhibits excellent catalytic activity, CO tolerance, and stability for alkaline HOR and is also superior to single-site counterparts. In situ scanning electrochemical microscopy study validates the HOR activity resulting from the Ru-Ni diatomic sites. Furthermore, in situ x-ray absorption spectroscopy and computational studies unveil a synergistic interaction between Ru and Ni to promote the molecular H2 dissociation and strengthen OH adsorption at the diatomic sites, and thus enhance the kinetics of HOR. Ru-Ni diatomic sites can effectively catalyze alkaline hydrogen oxidation with high activity, CO tolerance, and stability.
登录
查看更多内容
影响因子：
3
作者：
Grimme, Stefan
通讯作者：
Grimme, Stefan
影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
影响因子：
3.9
作者：
Durst, Julien;Simon, Christoph;Gasteiger, Hubert A.
通讯作者：
Gasteiger, Hubert A.
影响因子：
16.6
作者：
Duan Y;Yu ZY;Yang L;Zheng LR;Zhang CT;Yang XT;Gao FY;Zhang XL;Yu X;Liu R;Ding HH;Gu C;Zheng XS;Shi L;Jiang J;Zhu JF;Gao MR;Yu SH
通讯作者：
Yu SH
影响因子：
12.9
作者：
Han, Lili;Hou, Machuan;Xin, Huolin L.
通讯作者：
Xin, Huolin L.