Analysis of spin frustration in an FeIII7 cluster using a combination of computational, experimental, and magnetostructural correlation methods
Analysis of spin frustration in an FeIII7 cluster using a combination of computational, experimental, and magnetostructural correlation methods
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结合计算、实验和磁结构相关方法分析 FeIII7 团簇中的自旋挫败
DOI：
10.1016/j.poly.2022.116045
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发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
2.6
通讯作者：
Christou, George
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hale, Ashlyn R.;Aebersold, Lucas E.;Peralta, Juan E.;Foguet-Albiol, Dolos;Abboud, Khalil A.;Christou, George
报道了[Fe_7O_3（O_2CtBu）_9（mda）_3（H_2O）_3]（1）的合成、结构和磁性，其中mdaH_2为N-甲基二乙醇胺。1的核心由一个八面体FeIII离子组成，该离子由三个mda 2-螯合物的三个μ3-O2-和三个μ2-RO-臂固定在一个非平面的Fe 6环中。变温直流和交流磁化率的研究显示占主导地位的反铁磁耦合，导致基态自旋ofS=5/2。基态证实了在0.1-7.0 T和1.8-10.0 K范围内收集的磁化数据的拟合。通过独立方法估计四个Fe 2成对交换参数（J1-J 4）：利用对称性破缺能量差的理论计算（分别为-46.3、-16.2、-3.9和-28.1 cm-1）或绿色函数近似方法（−41.4、−14.8、−13.2和− 24.7 cm−1），以及先前为高核性Fe III/O复合物开发的磁结构相关性（MSC）（−39.5、−13.8、−6.7和− 23.5 cm−1）。此外，从MSC和理论方法获得的J1-J 4与程序PHI一起使用，以模拟χ MTvsTs，并作为合理的输入值来拟合实验数据（-41.0，-11.4，-5.0和-27.3 cm-1）。通过对实验结果的分析，确定了在每个FIII离子上的自旋阻挫效应和由此产生的自旋矢量排列，从而使实验基态合理化。
The synthesis, structure, and magnetic properties are reported for [Fe7O3(O2CtBu)9(mda)3(H2O)3] (1), where mdaH2isN-methyldiethanolamine.1was prepared from the reaction of [Fe3O(O2CtBu)6(H2O)3](NO3) with mdaH2in a 1:∼3 ratio in MeCN. The core of1consists of a central octahedral FeIIIion held within a non-planar Fe6loop by three μ3-O2-and three μ2-RO-arms from the three mda2-chelates. Variable-temperature dc and ac magnetic susceptibility studies revealed dominant antiferromagnetic coupling, leading to a ground state spin ofS=5/2. The ground state was confirmed by a fit of magnetization data collected in the 0.1–7.0 T and 1.8–10.0 K ranges. The four Fe2pairwise exchange parameters (J1-J4) were estimated by independent methods: theoretical calculations using either broken symmetry energy differences (−46.3, −16.2, −3.9, and − 28.1 cm−1, respectively) or Green’s function approximation methods (−41.4, −14.8, −13.2, and − 24.7 cm−1), and a magnetostructural correlation (MSC) previously developed for high nuclearity FeIII/O complexes (−39.5, −13.8, −6.7, and − 23.5 cm−1). Additionally, theJ1-J4obtained from the MSC and theoretical methods were used with the program PHI to both simulateχMTvsTas well as to serve as reasonable input values to fit the experimental data (−41.0, −11.4, −5.0, and − 27.3 cm−1). Analysis of theJijled to identification of the spin frustration effects operative and the resultant spin vector alignments at each FeIIIion, thus allowing for the rationalization of the experimental ground state.
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