Synergistic effect of quantum confinement and site-selective doping in polymeric carbon nitride towards overall water splitting
Synergistic effect of quantum confinement and site-selective doping in polymeric carbon nitride towards overall water splitting
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聚合氮化碳中量子限制和位点选择性掺杂对整体水分解的协同效应
DOI：
10.1016/j.apcatb.2019.118211
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发表时间：
2020-02
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Guo Liejin
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Qin Zhixiao;Huang Zhenxiong;Wang Menglong;Liu Dongyu;Chen Yubin;Guo Liejin
光催化整体水分解是太阳能转换研究领域的一个具有挑战性的课题。在此，我们提出了一种有效的策略，采用量子限制效应和位点选择性掺杂，实现在聚合氮化碳（CN）光催化剂上同时从纯水中产生氢气和氧气。在角碳位点选择性掺杂 P 原子可在不同结构单元之间提供有效的电荷转移通道。同时，位点选择性P掺杂可以在CN导带以下产生中带隙态，将可见光的利用率扩展到600nm，并作为捕获中心抑制电荷复合。此外，量子限域效应可以保证水氧化的速率决定过程有足够的驱动力。结果，在模拟太阳光照射下，整个水分解的氢气产率达到619.5μmol·h−1g−1，表观量子产率在400 nm处为6.8%，在500 nm处为2.4%。
Photocatalytic overall water splitting is a challenging topic in the research field of solar energy conversion. Herein, we proposed an effective strategy of adopting quantum confinement effect and site-selective doping to realize simultaneous hydrogen and oxygen production from pure water over polymeric carbon nitride (CN) photocatalysts. Selectively doping P atoms in the corner-carbon sites provided efficient charge transfer channels between different structural units. Meanwhile, the site-selective P doping could generate mid-gap states below the conduction band of CN, which extended the utilization of visible light up to 600 nm, and served as trapping centres to inhibit the charge recombination. In addition, the quantum confinement effect could ensure the sufficient driving force for the rate-determining water oxidation. As a consequence, the hydrogen production rate from overall water splitting reached 619.5 μmol·h−1g−1under simulated sunlight irradiation, with notable apparent quantum yields of 6.8% at 400 nm and 2.4% at 500 nm.
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