Nickel(0)-Catalyzed Polycondensation of Silafluorene: Control over Molecular Weight and Polymer Growth Mechanism
Nickel(0)-Catalyzed Polycondensation of Silafluorene: Control over Molecular Weight and Polymer Growth Mechanism
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镍(0)催化硅芴缩聚：控制分子量和聚合物生长机制
DOI：
10.1021/acs.organomet.6b00459
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
K.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Tanabe;M.; Iwase;S.; Osakada;K.
用[Ni(dmpe)2] （dmpe = 1,2-双（二甲基膦）乙烷）催化聚合硅氧烷，得到多分散性较窄（Mw/Mn< 1.1）的2,7-二丁氧基- 9h -9-硅氧烷聚合物。在一个开放的容器中，聚合在单体完全消耗后不久就停止了，但将反应混合物转移到一个封闭的系统中，聚合物的生长又恢复了。在封闭体系中进行聚合，偶尔会去除产生的含h2o2的可溶性聚合物，最大分子量为mn = 3860。用[Ni(dmpe)2]处理2,7-二丁氧基- 9h -9-硅芴四聚体导致单体和三聚体的混合物的初始形成，随后转化为低聚物（Si1-Si9）。这种聚合涉及单体与低聚物之间相对于低聚物之间的优先脱氢缩聚，而h2h的存在使单体在消耗后再生，从而促进聚合物的进一步生长。
The catalytic polymerization of silafluorenes with [Ni(dmpe)2] (dmpe = 1,2-bis(dimethylphosphino)ethane) afforded 2,7-dibutoxy-9H-9-silafluorene polymers with a narrow polydispersity (Mw/Mn< 1.1). In an open vessel, the polymerization ceased shortly after complete consumption of the monomer, but transfer of the reaction mixture into a closed system resumed the polymer growth. Polymerization in a closed system with occasional removal of the evolved H2furnished soluble polymers with a maximum molecular weight ofMn= 3860. Treatment of a 2,7-dibutoxy-9H-9-silafluorene tetramer with [Ni(dmpe)2] resulted in the initial formation of a mixture of monomers and trimers, which subsequently transformed into oligomers (Si1–Si9). This polymerization involves a preferential dehydrogenative condensation between the monomer and an oligomer relative to that between oligomers, while the presence of H2regenerates the monomer after its consumption and thus promotes further polymer growth.
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