Wetting and Chain Packing across Interfacial Zones Affect Distribution of Relaxations in Polymer and Polymer-Grafted Nanocomposites
Wetting and Chain Packing across Interfacial Zones Affect Distribution of Relaxations in Polymer and Polymer-Grafted Nanocomposites
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界面区域的润湿和链堆积影响聚合物和聚合物接枝纳米复合材料的松弛分布
DOI：
10.1021/acs.macromol.0c00399
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发表时间：
2020
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Sangoro, Joshua
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Mapesa, Emmanuel U.;Street, Dayton P.;Heres, Maximilian F.;Kilbey, S. Michael;Sangoro, Joshua
由于界面处构型、纠缠和松弛动力学的变化，聚合物在固体界面附近表现出与其整体物理性质的偏差。通过比较基于聚甲基丙烯酸甲酯和二氧化硅的接枝和非接枝聚合物纳米复合材料体系，我们发现弛豫时间的分布表现出通常报道的较慢的迁移率和较快的模式，这取决于界面区的性质、基质的相对分子质量和纳米材料的负载水平。这些发现来自于使用宽带介电光谱(BDS)和差示扫描量热(DSC)来探测分子和界面动力学的研究。通过系统地研究分散在PMMA中的非功能化“裸”硅纳米颗粒(NPs)和PMMA接枝PMMA-g-NPs(PMMA-g-NPs)的纳米复合材料，我们探索了界面相互作用和限制对玻璃化转变温度、Tg、平均时间尺度和介电弛豫谱形状的影响。较快的松弛模式归因于在纳米膜周围的界面区，特别是在聚合物接枝体系中，链状润湿和堆积的重要性日益增加。这些见解被用来产生一个统一的分子框架，解释聚合物和聚合物接枝纳米复合材料在许多宏观物理性能方面的增强，这适合于它们的各种应用。
Polymers exhibit deviations from their bulk physical properties in the vicinity of solid interfaces due to changes in configurations, entanglements, and relaxation dynamics at the interfacial regions. By comparing grafted and nongrafted polymer nanocomposite systems based on poly(methyl methacrylate) and silica, we show that the distribution of relaxation times exhibits both commonly reported slower mobility and faster modes that depend on the nature of the interfacial zone, matrix molecular weight, and loading level of nanomaterials. These findings are derived from studies using broadband dielectric spectroscopy (BDS) and differential scanning calorimetry (DSC) to probe molecular and interfacial dynamics. By systematically examining nanocomposites based on nonfunctionalized “bare” Si nanoparticles (NPs) dispersed in PMMA matrices and on PMMA-grafted Si NPs (PMMA-g-NPs) in PMMA matrices, we probe the effects of interfacial interactions and confinement in each of these cases on the glass transition temperature,Tg, the mean time scales, and spectral shapes of the dielectric relaxation. The faster relaxation modes are attributed to the increasing importance of chain wetting and packing in the interfacial zones around nanofillers, especially in the polymer-grafted system. These insights are used to generate a unifying molecular framework that explains the enhancement in numerous macroscopic physical properties of polymer and polymer-grafted nanocomposites, which suits them for myriad applications.
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某些甲基丙烯酸酯聚合物中的 β 介电弛豫
DOI：
--
发表时间：
1985
期刊：
影响因子：
--
作者：
J. Ribelles;R. D. Calleja
通讯作者：
R. D. Calleja
影响因子：
3.9
作者：
Zhang, Q;Archer, LA
通讯作者：
Archer, LA
DOI：
--
发表时间：
2005
期刊：
The European Physical Journal E : Soft matter
影响因子：
--
作者：
A. Serghei;Y. Mikhailova;H. Huth;C. Schick;K. Eichhorn;B. Voit;F. Kremer
通讯作者：
F. Kremer
DOI：
10.1002/pol.1971.160090505
发表时间：
1971-01-01
期刊：
JOURNAL OF POLYMER SCIENCE PART A-2-POLYMER PHYSICS
影响因子：
--
作者：
KAUFMAN, S;SLICHTER, WP;DAVIS, DD
通讯作者：
DAVIS, DD
高压下聚甲基丙烯酸烷基酯的介电弛豫和电导率
DOI：
--
发表时间：
1968
期刊：
影响因子：
--
作者：
H. Sasabe;S. Saitō
通讯作者：
S. Saitō