Exploring Thermoset Fracture with a Quantum Chemically Accurate Model of Bond Scission
Exploring Thermoset Fracture with a Quantum Chemically Accurate Model of Bond Scission
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用量子化学精确的键断裂模型探索热固性断裂
DOI：
10.1021/acs.macromol.3c02549
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发表时间：
2024
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Jackson, Nicholas E.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yu, Zheng;Jackson, Nicholas E.
对热固性材料断裂的分子理解对于提高各种应用的性能和耐久性至关重要。然而，由于与用于描述键断裂的量子力学方法相关联的高成本，实现热固性断裂的精确原子建模在计算上仍然是禁止的。在这项工作中，我们为我们最近开发的基于机器学习的自适应键拓扑（MLABT）模型引入了一个主动学习（AL）框架，该模型使用通过密度泛函理论（DFT）计算生成的数据集，这些数据集既简约又信息丰富。采用MLABT集成AL和DFT，我们探索断裂行为在高度交联的热固性材料，评估断裂引起的系统温度，温度波动，应变速率，冷却速率和交联度的变化。值得注意的是，我们发现，虽然断裂是受温度的影响最小，它是由应变速率的强烈影响。此外，虽然由不同网络退火速率引入的结构差异影响弹性性能，但它们对于热固性断裂是无关紧要的。与此相反，网络拓扑结构出现作为断裂的主要决定因素，影响最终应变和应力。特别是，MLABT与AL-DFT实现近量子化学键断裂精度仍然导致韧性故障，强调在更大的长度尺度上建模聚合物网络的必要性，以弥合实验和模拟之间的差距。然而，MLABT与AL框架的集成为热固性断裂的高效和DFT精确建模铺平了道路，为计算跨化学空间的聚合物网络断裂提供了一种负担得起的准确方法。
A molecular understanding of thermoset fracture is crucial for enhancing the performance and durability across applications. However, achieving accurate atomistic modeling of thermoset fracture remains computationally prohibitive due to the high cost associated with quantum mechanical methods for describing bond breaking. In this work, we introduce an active learning (AL) framework for our recently developed machine learning-based adaptable bond topology (MLABT) model that uses data sets generated via density functional theory (DFT) calculations that are both minimalistic and informative. Employing MLABT integrated with AL and DFT, we explore fracture behavior in highly cross-linked thermosets, assessing the variations in fracture induced by system temperature, temperature fluctuations, strain rate, cooling rate, and degree of cross-linking. Notably, we discover that while fracture is minimally affected by temperature, it is strongly influenced by the strain rate. Furthermore, while the structural disparities introduced by different network annealing rates influence the elastic properties, they are inconsequential for thermoset fracture. In contrast, network topology emerges as the dominant determinant of fracture, influencing both the ultimate strain and stress. Particularly, MLABT with AL-DFT achieving near quantum-chemical bond breaking accuracy still leads to ductile failures, emphasizing the necessity of modeling polymer networks at larger length scales for bridging the gap between the experiment and simulation. Nevertheless, the integration of MLABT with the AL framework paves the way for efficient and DFT-accurate modeling of thermoset fracture, providing an affordable and accurate approach for calculating polymer network fracture across chemical space.
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用于模拟环氧基聚合物基复合材料变形和失效的分层多尺度方法。
DOI：
10.1021/acs.jpcb.0c07137
发表时间：
2020
期刊：
The journal of physical chemistry. B
影响因子：
--
作者：
Xiawa Wu;A. Aramoon;J. El
通讯作者：
J. El
DOI：
10.1016/0025-5416(74)90051-2
发表时间：
1974
期刊：
Materials Science and Engineering
影响因子：
--
作者：
E. Pink;J. D. Campbell
通讯作者：
J. D. Campbell
影响因子：
8.4
作者：
Boarino, Alice;Charmillot, Justine;Figueiredo, Monique Bernardes;Le, Thanh T. H.;Carrara, Nicola;Klok, Harm-Anton
通讯作者：
Klok, Harm-Anton
环氧树脂体系中的断键：QM/MM 组合方法。
影响因子：
4.4
作者：
S. Barr;G. Kedziora;A. M. Ecker;J. Moller;R. Berry;T. Breitzman
通讯作者：
T. Breitzman
机器学习极端变形下热固性材料中的量子化学键断裂
影响因子：
4
作者：
Yu, Zheng;Jackson, Nicholas E.
通讯作者：
Jackson, Nicholas E.