Exciton Diffusion in Highly-Ordered One Dimensional Conjugated Polymers: Effects of Back-Bone Torsion, Electronic Symmetry, Phonons and Annihilation.
Exciton Diffusion in Highly-Ordered One Dimensional Conjugated Polymers: Effects of Back-Bone Torsion, Electronic Symmetry, Phonons and Annihilation.
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高度有序一维共轭聚合物中的激子扩散：主链扭转、电子对称性、声子及湮灭效应
DOI：
10.1021/acs.jpclett.1c00193
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发表时间：
2021-04-15
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Rao A
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pandya R;Alvertis AM;Gu Q;Sung J;Legrand L;Kréher D;Barisien T;Chin AW;Schnedermann C;Rao A
许多基于有机材料的光电器件需要快速且长距离的单线态激子输运。控制激子输运的关键因素包括材料结构、激子 - 声子耦合以及电子态对称性。在此，我们利用飞秒瞬态吸收显微镜来研究这些参数对一维共轭聚合物中激子输运的影响。我们发现，与具有扭曲主链的11Bu⁺对称性激子（扩散系数为7 ± 6 cm² s⁻¹ ）相比，具有21Ag⁻对称性且主链呈平面结构的激子具有显著更高的扩散系数（34 ± 10 cm² s⁻¹ ）。我们还发现，21Ag⁻态的激子输运过程中不存在激子 - 激子湮灭现象。研究发现，21Ag⁻态和11Bu⁺态均呈现亚扩散行为。基于第一性原理的GW - BSE计算表明，这是由于激子 - 声子相互作用和激子耦合的强度相当。我们的研究结果揭示了π共轭聚合物中激子输运过程中电子态对称性、主链扭转以及声子之间的联系。
Many optoelectronic devices based on organic materials require rapid and long-range singlet exciton transport. Key factors controlling exciton transport include material structure, exciton–phonon coupling and electronic state symmetry. Here, we employ femtosecond transient absorption microscopy to study the influence of these parameters on exciton transport in one-dimensional conjugated polymers. We find that excitons with 21Ag– symmetry and a planar backbone exhibit a significantly higher diffusion coefficient (34 ± 10 cm2 s–1) compared to excitons with 11Bu+ symmetry (7 ± 6 cm2 s–1) with a twisted backbone. We also find that exciton transport in the 21Ag– state occurs without exciton–exciton annihilation. Both 21Ag– and 11Bu+ states are found to exhibit subdiffusive behavior. Ab initio GW-BSE calculations reveal that this is due to the comparable strengths of the exciton–phonon interaction and exciton coupling. Our results demonstrate the link between electronic state symmetry, backbone torsion and phonons in exciton transport in π-conjugated polymers.
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