Isotope-selective pore opening in a flexible metal-organic framework.
Isotope-selective pore opening in a flexible metal-organic framework.
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DOI：
10.1126/sciadv.abn7035
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发表时间：
2022-04-15
期刊：
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13.6
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中科院分区：
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作者：
柔性金属有机框架在封闭和开放孔隙相之间表现出可逆的客体诱导相变，具有高选择性、高能效气体分离的巨大潜力。在这里，我们展示了DUT-8（Ni）的门打开过程，它选择性地响应D2，而对H2和HD没有反应。原位中子衍射直接揭示了这种压力相关的相变。低温热解吸光谱测量表明，在23.3 K下，D2-过h2选择性为11.6，具有较高的D2吸收率。第一性原理计算与统计热力学相结合，预测了同位素选择门的打开，并通过明显的核量子效应加以合理化。模拟结果表明，DUT-8（Ni）在HT存在时保持关闭状态，同时在DT和T2存在时也会打开，表明打开门是一种非常有效的同位素分离方法。柔性金属有机骨架DUT-8（Ni）对D2具有排他性的孔径，对H2和HD具有较高的选择性。
Flexible metal-organic frameworks that show reversible guest-induced phase transitions between closed and open pore phases have enormous potential for highly selective, energy-efficient gas separations. Here, we present the gate-opening process of DUT-8(Ni) that selectively responds to D2, whereas no response is observed for H2 and HD. In situ neutron diffraction directly reveals this pressure-dependent phase transition. Low-temperature thermal desorption spectroscopy measurements indicate an outstanding D2-over-H2 selectivity of 11.6 at 23.3 K, with high D2 uptake. First-principles calculations coupled with statistical thermodynamics predict the isotope-selective gate opening, rationalized by pronounced nuclear quantum effects. Simulations suggest DUT-8(Ni) to remain closed in the presence of HT, while it also opens for DT and T2, demonstrating gate opening as a highly effective approach for isotopolog separation. The flexible metal-organic framework DUT-8(Ni) displays exclusive pore opening to D2 and high selectivity over H2 and HD.
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