Anion metathesis and chlorination of late transition metal pincer complexes: Comparing Co, Rh and Zn
Anion metathesis and chlorination of late transition metal pincer complexes: Comparing Co, Rh and Zn
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后过渡金属钳配合物的阴离子复分解和氯化：Co、Rh 和 Zn 的比较
DOI：
10.1016/j.ica.2020.120118
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发表时间：
2021
影响因子：
2.8
通讯作者：
Caulton, Kenneth G.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cabelof, Alyssa C.;Erny, Alec M.;Carta, Veronica;Pink, Maren;Caulton, Kenneth G.
研究了（PNNH）CoCl 2（其中PNNH是膦基和吡唑取代的吡啶钳）作为配位弱阴离子硝酸根的前体的能力，得到具有两个配位硝酸根的产物，其在整体六配位二价钴络合物中表现出硝酸根结合的显著变化。每个Co（II）仅具有一个氯化物的合成变体的特征在于，并且保留配位数5。与最初处于+1氧化态的铑（包括羰基报告配体）进行比较。三齿钳形分子从Rh（PPh 3）2（CO）Cl中置换出氯化物和PPh 3，形成盐[（PNNH）Rh（CO）]Cl。该化合物与N-氯琥珀酰亚胺反应，氧化成三价铑，失去一氧化碳，但也会无意中氯取代吡唑环CH键。作为PNNH配体与氧化还原惰性金属的比较标准，表征了（PNNH）ZnCl 2;配体内的键长允许得出铁和钴类似物没有显示出对钳形配体的主要反馈的结论。
The ability of (PNNH)CoCl2(where PNNH is a phosphino and pyrazole substituted pyridine pincer) to serve as a precursor to coordinate the weak anion nitrate is investigated, giving a product with two coordinated nitrates, which demonstrate remarkable variability of nitrate binding in an overall six coordinate divalent cobalt complex. A synthetic variant with only one chloride per Co(II) is characterized, and retains coordination number 5. Comparison is made to rhodium, initially in oxidation state +1, including a carbonyl reporter ligand. The tridentate pincer displaces chloride and PPh3from Rh(PPh3)2(CO)Cl to form the salt [(PNNH)Rh(CO)]Cl. That compound reacts withN-chloro succinimide with oxidation to trivalent rhodium, loss of carbon monoxide, but also with inadvertent chlorine substitution of pyrazole ring CH bond. As a comparison standard for PNNH ligand with a redox inert metal, (PNNH)ZnCl2is characterized; bond lengths within the ligand allow the conclusion that the iron and cobalt analogs show no major back donation into the pincer ligand.
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