Adjacent single-atom irons boosting molecular oxygen activation on MnO(2).
Adjacent single-atom irons boosting molecular oxygen activation on MnO(2).
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DOI：
10.1038/s41467-021-25726-w
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发表时间：
2021-09-14
影响因子：
16.6
通讯作者：
Zhang L
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Gu H;Liu X;Liu X;Ling C;Wei K;Zhan G;Guo Y;Zhang L
有效的分子氧活化是催化氧化反应的关键，但高度依赖于活性中心的构建。在这项研究中，我们表明，双相邻的Fe原子锚定在MnO2可以组装成一个双原子的网站，也被称为MnO2托管Fe二聚体，激活分子氧，形成一个活跃的中间物种Fe（O = O）Fe高效CO氧化。这些相邻的单原子Fe位点表现出比常规的表面氧空位激活位点更强的O2激活性能。该工作揭示了过渡金属氧化物分子氧的活化机理，并为通过单原子技术构建新的活性位点来活化分子氧提供了一条有效途径。有效的氧活化是催化氧化反应的关键，但在很大程度上取决于活性中心的构建。在这里，锚定在MnO2上的双相邻Fe原子可以组装成双原子位点，其活化分子氧以形成用于CO氧化的活性中间物种Fe（O = O）Fe。
Efficient molecular oxygen activation is crucial for catalytic oxidation reaction, but highly depends on the construction of active sites. In this study, we demonstrate that dual adjacent Fe atoms anchored on MnO2 can assemble into a diatomic site, also called as MnO2-hosted Fe dimer, which activates molecular oxygen to form an active intermediate species Fe(O = O)Fe for highly efficient CO oxidation. These adjacent single-atom Fe sites exhibit a stronger O2 activation performance than the conventional surface oxygen vacancy activation sites. This work sheds light on molecular oxygen activation mechanisms of transition metal oxides and provides an efficient pathway to activate molecular oxygen by constructing new active sites through single atom technology. Efficient oxygen activation is crucial for catalytic oxidation reaction, but highly depends on the construction of active sites. Here, dual adjacent Fe atoms anchored on MnO2 can assemble into a diatomic site, which activates molecular oxygen to form an active intermediate species Fe(O = O)Fe for CO oxidation.
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