Ultrafast Electronic Energy Transfer Beyond the Weak Coupling Limit in a Proximal but Orthogonal Molecular Dyad.
Ultrafast Electronic Energy Transfer Beyond the Weak Coupling Limit in a Proximal but Orthogonal Molecular Dyad.
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在邻近但正交的分子二元组中超越弱耦合极限的超快电子能量传输。
DOI：
10.1021/acs.jpca.5b08640
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发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Hedley GJ
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Hedley GJ
从供体到受体的电子能量转移（EET）是控制各种系统（包括人工和自然光合作用以及现代光伏技术）光捕获效率的重要机制。供体和受体之间短距离或大角度 EET 的详细机制尚不清楚。这里使用具有两个几乎垂直的发色团的分子探索供体和受体之间的方向对 EET 的影响。观察到时间常数为 120 fs 的非常快的 EET，这比库仑耦合计算预测的时间至少快 40 倍。发射信号的去极化表明过渡偶极子旋转约。 64°，表明 EET 事件接近正交的性质。发现 EET 速率与光激发低聚噻吩供体单独的结构弛豫速率相似，这表明这种初始弛豫使二元组达到圆锥形交叉点，激发跃迁到受体。
Electronic energy transfer (EET) from a donor to an acceptor is an important mechanism that controls the light harvesting efficiency in a wide variety of systems, including artificial and natural photosynthesis and contemporary photovoltaic technologies. The detailed mechanism of EET at short distances or large angles between the donor and acceptor is poorly understood. Here the influence of the orientation between the donor and acceptor on EET is explored using a molecule with two nearly perpendicular chromophores. Very fast EET with a time constant of 120 fs is observed, which is at least 40 times faster than the time predicted by Coulombic coupling calculations. Depolarization of the emission signal indicates that the transition dipole rotates through ca. 64°, indicating the near orthogonal nature of the EET event. The rate of EET is found to be similar to structural relaxation rates in the photoexcited oligothiophene donor alone, which suggests that this initial relaxation brings the dyad to a conical intersection where the excitation jumps to the acceptor.
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