Curve crossing in a manifold of coupled electronic states: direct quantum dynamics simulations of formamide.
Curve crossing in a manifold of coupled electronic states: direct quantum dynamics simulations of formamide.
复制标题
多种耦合电子态的曲线交叉：甲酰胺的直接量子动力学模拟。
DOI：
10.1039/c8fd00090e
复制
发表时间：
2018
影响因子：
3.4
通讯作者：
Spinlove KE
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Spinlove KE
量子动力学模拟是评估分子行为的重要工具，包括通常是关键的系统量子性质。在本文中，我们提出了一种算法，能够模拟光激发后的分子到一个流形的状态的时间演化。直接动力学变分多构型高斯（DD-vMCG）方法通过实时计算势能函数，即只在需要的地方计算势能函数，避免了传统基于网格方法的计算瓶颈问题。与其他常用的直接动力学方法不同，DD-vMCG是完全量子力学的。在这里，该方法结合了一种新的在飞diabatisation计划模拟的关键分子甲酰胺和它的酸类似物formimidazole酸的短时间动态。这是一个具有挑战性的测试系统，由于性质和大量的激发态，并在计算中包括八个耦合状态。结果表明，该方法是能够提供无偏的信息，在不同的能量激发后打开的产品通道，并展示了潜在的是一个实用的计划，主要是由用于描述激发态的量子化学的质量限制。
Quantum dynamics simulations are an important tool to evaluate molecular behaviour including the, often key, quantum nature of the system. In this paper we present an algorithm that is able to simulate the time evolution of a molecule after photo-excitation into a manifold of states. The direct dynamics variational multi-configurational Gaussian (DD-vMCG) method circumvents the computational bottleneck problems of traditional grid-based methods by computing the potential energy functions on-the-fly, i.e. only where required. Unlike other commonly used direct dynamics methods, DD-vMCG is fully quantum mechanical. Here, the method is combined with a novel on-the-fly diabatisation scheme to simulate the short-time dynamics of the key molecule formamide and its acid analogue formimidic acid. This is a challenging test system due to the nature and large number of excited states, and eight coupled states are included in the calculations. It is shown that the method is able to provide unbiased information on the product channels open after excitation at different energies and demonstrates the potential to be a practical scheme, limited mainly by the quality of the quantum chemistry used to describe the excited states.
登录
查看更多内容
影响因子：
2.9
作者：
Allan, Charlotte S. M.;Lasorne, Benjamin;Robb, Michael A.
通讯作者：
Robb, Michael A.
分裂非绝热表示
影响因子：
2.9
作者：
B. Esry;H. Sadeghpour
通讯作者：
H. Sadeghpour
影响因子：
15
作者：
L. Serrano;M. Fülscher
通讯作者：
M. Fülscher
传播非绝热势能面上基于直接网格的量子动力学
DOI：
--
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
--
作者：
Gareth W Richings;S. Habershon
通讯作者：
S. Habershon
甲酰胺和生命起源。
影响因子：
11.7
作者：
R. Saladino;C. Crestini;S. Pino;G. Costanzo;E. Di Mauro
通讯作者：
E. Di Mauro