Muon-Nitrogen Quadrupolar Level Crossing Resonance in a Charge Transfer Salt.
Muon-Nitrogen Quadrupolar Level Crossing Resonance in a Charge Transfer Salt.
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DOI：
10.1021/acs.jpcc.2c00617
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发表时间：
2022-05-05
影响因子：
3.7
通讯作者：
Cottrell, Stephen P.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Berlie, Adam;Pratt, Francis L.;Huddart, Benjamin M.;Lancaster, Tom;Cottrell, Stephen P.
虽然介子主要被认为是局域自旋探测器，但它们也可以通过四极能级交叉共振(QLCR)光谱获得原子或分子的电荷态。我们使用一种简单的电荷转移盐Li+TCNQ-(TCNQ=7，7，8，8-四氰基喹啉二甲烷)，通过研究正Muon与TCNQ氮原子的相互作用，来测试这项技术在分子系统中的潜力。我们发现，正的Muon和Muonium都能够加到氮上，导致加成分子的单重态。这产生了一个特征的三线QLCR谱，观察到的线的位置和强度由氮的电场梯度张量的主值和取向决定。用从头算方法计算了这一场梯度，得到的QLCR谱与实验符合得很好。对驰豫速率的非共振背景贡献也提供了自旋激发沿TCNQ链快速扩散的证据。这些都反映了由Muonium加成引入的可移动的未配对电子。这表明，在同一分子材料中，一组Muon测量对自旋和电荷自由度都是敏感的。
Although muons are primarily regarded as a local spin probe, they can also access the charge state of an atom or molecule via quadrupolar level crossing resonance (QLCR) spectroscopy. We use Li+TCNQ– (TCNQ = 7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane), a simple charge transfer salt, to test the potential of this technique in molecular systems by studying the interaction of a positive muon with the TCNQ nitrogen atoms. We show that both a positive muon and muonium are able to add to the nitrogen, leading to a singlet spin state for the addition molecule. This produces a characteristic three line QLCR spectrum, with the observed line positions and intensities determined by the principal values and orientation of the electric field gradient tensor at the nitrogen. Ab initio calculation of this field gradient and the resulting QLCR spectrum give good agreement with the experiment. A nonresonant background contribution to the relaxation rate also provides evidence for spin excitations rapidly diffusing along the TCNQ chains. These reflect mobile unpaired electrons introduced by muonium addition. It is thus shown that a single set of muon measurements can be sensitive to both spin and charge degrees of freedom in the same molecular material.
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