In situ tuning of electronic structure of catalysts using controllable hydrogen spillover for enhanced selectivity.
In situ tuning of electronic structure of catalysts using controllable hydrogen spillover for enhanced selectivity.
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利用可控氢溢出对催化剂电子结构进行原位调控以提高选择性
DOI：
10.1038/s41467-020-18567-6
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发表时间：
2020-09-22
影响因子：
16.6
通讯作者：
Qin Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xiong M;Gao Z;Zhao P;Wang G;Yan W;Xing S;Wang P;Ma J;Jiang Z;Liu X;Ma J;Xu J;Qin Y
活性位点的电子结构的原位调整是一个长期的挑战。在这里，我们提出了一种策略，通过控制氢溢出的距离，在原位调整电子结构。该策略被证明是可行的辅助下，CoOx/Al 2 O3/Pt催化剂制备的原子层沉积，其中CoOx和Pt纳米粒子之间的中空Al 2 O3纳米管。通过改变Al_2O_3的厚度可以精确地调节Pt向Co_2的氢溢出强度。以CoOx/Al 2 O3催化苯乙烯环氧化反应为例，当加入H2时，具有7 nm Al 2 O3层的CoOx/Al 2 O3/Pt催化剂的选择性大大提高（从74.3%提高到94.8%）。提高的选择性归因于可控氢溢出的引入，导致在反应过程中CoOx的还原。我们的方法也是有效的苯乙烯衍生物的环氧化。我们预期这种方法是其他反应的通用策略。
In situ tuning of the electronic structure of active sites is a long-standing challenge. Herein, we propose a strategy by controlling the hydrogen spillover distance to in situ tune the electronic structure. The strategy is demonstrated to be feasible with the assistance of CoOx/Al2O3/Pt catalysts prepared by atomic layer deposition in which CoOxand Pt nanoparticles are separated by hollow Al2O3nanotubes. The strength of hydrogen spillover from Pt to CoOxcan be precisely tailored by varying the Al2O3thickness. Using CoOx/Al2O3catalyzed styrene epoxidation as an example, the CoOx/Al2O3/Pt with 7 nm Al2O3layer exhibits greatly enhanced selectivity (from 74.3% to 94.8%) when H2is added. The enhanced selectivity is attributed to the introduction of controllable hydrogen spillover, resulting in the reduction of CoOxduring the reaction. Our method is also effective for the epoxidation of styrene derivatives. We anticipate this method is a general strategy for other reactions.
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