Influence of the Mixing Ratio on the Dynamics of Polymer Segments in Polyelectrolyte Complexes
Influence of the Mixing Ratio on the Dynamics of Polymer Segments in Polyelectrolyte Complexes
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混合比对聚电解质复合物中聚合物链段动力学的影响
DOI：
10.1002/macp.202000445
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发表时间：
2021
影响因子：
2.5
通讯作者：
Scheler
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Lappan;Scheler
用电子顺磁共振(EPR)研究了聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)和聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDADMAC)形成的自旋多酸聚合物(P(E-ALT-MA))在聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)和聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDADMAC)形成的聚电解质络合物(PECS)中的转动动力学。在低混合比下，发现了两个光谱分量的叠加。观察到的快运动成分来自于多酸的链段，这些链段在PEC颗粒周围形成了一个稳定的外壳。另一种是慢动作成分，这是由于聚酸的带电链段与核心中聚阳离子的相反带电链段相互作用而产生的。在高混合比时，光谱主要由慢动作成分主导，因为多酸完全位于核心。研究表明，慢运动组分的外极值分离随着混合比的增加而减小，即随着聚阳离子过量的增大，核心中多酸链段的旋转迁移率增加。PECs核心内不断增加的外源性聚阳离子位点减少了内在结合位点的密度，这被认为是原因。
The rotational dynamics of the spin‐labeled polyacid poly(ethylene‐alt‐maleic acid) (P(E‐alt‐MA)) in polyelectrolyte complexes (PECs) formed with the polycations poly(allylamine hydrochloride) (PAH) and poly(diallyldimethylammonium chloride) (PDADMAC) are studied by electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy as a function of the mixing ratio of polycation and polyanion. At low mixing ratios a superposition of two spectral components is found. The fast‐motion component observed arises from chain segments of the polyacid in excess, which form a stabilizing shell around the PEC particles. The other one is a slow‐motion component, which is caused by the interaction of charged chain segments of the polyacid with the oppositely charged segments of the polycation in the core. At high mixing ratios, the spectra are dominated by the slow‐motion component, because the polyacid is exclusively located in the core. The study has shown that the outer extrema separation of the slow‐motion component decreases with increasing mixing ratio, i.e., the rotational mobility of the polyacid segments in the core increases when the excess of the polycation becomes larger. An increasing number of extrinsic polycation sites within the core of the PECs which reduces the density of intrinsic binding sites are assumed to be the reason.
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