A surprising way to control the charge transport in molecular electronics: the subtle impact of the coverage of self-assembled monolayers of floppy molecules adsorbed on metallic electrodes.
A surprising way to control the charge transport in molecular electronics: the subtle impact of the coverage of self-assembled monolayers of floppy molecules adsorbed on metallic electrodes.
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控制分子电子学中电荷传输的一种令人惊讶的方法：吸附在金属电极上的软盘分子自组装单层覆盖的微妙影响
DOI：
10.1039/c7fd00101k
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发表时间：
2017
影响因子：
3.4
通讯作者：
I. Bâldea
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
I. Bâldea
受到有机电子学的早期尝试的启发，有机电子学旨在通过自组装单分子膜(SAM)操纵肖特基势垒来控制金属向有机材料的电荷注入，最近的分子电子学实验和理论工作表明，金属-有机界面可以通过自组装单分子膜引起的金属功函数的变化来控制。在这篇文章中，我们指出了一种不同的途径来实现分子尺度上的界面驱动的电荷转移/传输控制。这是基于这样一个事实，即在基于软性分子的自组装膜中，分子构象可以通过改变吸附物的覆盖度来调节。我们在基准分子的帮助下演示了这种效应，基准分子通常被用来制造纳米结，并且由两个环组成，可以很容易地相对于彼此旋转。我们发现，通过改变分子轨道的覆盖度，可以将所考虑的分子物种的扭转角φ修正为原来的两倍。由于低偏置电导G的比例为CoS2 φ，这导致所考虑的分子物种的G变化超过一个数量级。通过控制SAM覆盖来调整扭转角度可能是重要的，例如，对于当前制造分子开关的努力。相反，缺乏对局部SAM覆盖范围的控制可能会对重复形成单分子断裂连接的STM(扫描隧道显微镜)测量的重复性和解释造成问题。
Inspired by earlier attempts in organic electronics aiming at controlling charge injection from metals into organic materials by manipulating the Schottky energy barrier using self-assembled monolayers (SAMs), recent experimental and theoretical work in molecular electronics showed that metal–organic interfaces can be controlled via changes in the metal work function that are induced by SAMs. In this paper we indicate a different route to achieve interface-driven control over the charge transfer/transport at the molecular scale. It is based on the fact that, in floppy molecule based SAMs, the molecular conformation can be tuned by varying the coverage of the adsorbate. We demonstrate this effect with the aid of benchmark molecules that are often used to fabricate nanojunctions and consist of two rings that can easily rotate relative to each other. We show that, by varying the coverage of the SAM, the twisting angle φ of the considered molecular species can be modified by a factor of two. Given the fact that the low bias conductance G scales as cos2 φ, this results in a change in G of over one order of magnitude for the considered molecular species. Tuning the twisting angle by controlling the SAM coverage may be significant, e.g., for current efforts to fabricate molecular switches. Conversely, the lack of control over the local SAM coverage may be problematic for the reproducibility and interpretation of the STM (scanning tunneling microscope) measurements on repeatedly forming single molecule break junctions.
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