NMR study of interphase structure in layered polymer morphologies with mobility contrast: disorder and confinement effects vs. dynamic heterogeneities
NMR study of interphase structure in layered polymer morphologies with mobility contrast: disorder and confinement effects vs. dynamic heterogeneities
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具有迁移率对比的层状聚合物形态中的界面结构的核磁共振研究：无序和限制效应与动态异质性
DOI：
10.1007/s00396-014-3218-8
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发表时间：
2014
影响因子：
2.4
通讯作者：
K. Saalwächter
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
M. Roos;K. Schäler;A. Seidlitz;T. Thurn-Albrecht;K. Saalwächter
具有迁移率对比的纳米结构多相聚合物，例如具有两个单独玻璃化转变的半结晶聚合物或嵌段共聚物，通常特征在于存在具有中间迁移率的界面材料。这种界面通常被认为在相邻的主相之间形成连续层，可能表现出迁移率梯度。在这里，我们提出的证据，质子低场核磁共振实验的基础上的自旋扩散效应，表明不平凡的可能安排。基于二维晶格模型的NMR数据的数值分析表明，部分移动的相必须与刚性相直接接触。然而，我们假设一个岛状分布的界面相，或其位置内的刚性相，尺寸上的几个纳米的规模。我们在半结晶聚合物聚（ε-己内酯）和层状聚（苯乙烯）-聚（丁二烯）嵌段共聚物中定性地观察到相同的现象，表明该现象具有一定程度的普遍性。我们假设，非平凡的位置的界面的结果从一个高于一维的约束所施加的周围的刚性相和无序的影响所产生的局部粗糙度或厚度分布或从内在的动态异质性长度尺度的材料接近玻璃化转变。
Nanostructured multiphase polymers with mobility contrast, such as semicrystalline polymers or block copolymers with two separate glass transitions, are usually characterized by the presence of an interphase material with in-between mobility. This interphase is often assumed to form a contiguous layer between the adjacent main phases, possibly exhibiting a mobility gradient. Here, we present evidence from proton low-field NMR experiments based upon the spin diffusion effect that suggests less trivial possible arrangements. A numerical analysis of the NMR data based upon a 2D lattice model demonstrates that a part of the mobile phase must be in rather direct contact with the rigid phase. Tentatively, we assume an island-like distribution of the interphase, or its location within the rigid phase, with sizes on the scale of a few nanometers. We observe qualitatively the same phenomenon in a semicrystalline polymer, poly(ε-caprolactone), and in a lamellar poly(styrene)-poly(butadiene) block copolymer, suggesting that the phenomenon has some degree of universality. We hypothesize that the non-trivial location of the interphase results from either a higher than one-dimensional constraint imposed by the surrounding rigid phase and disorder effects arising from local roughness or thickness distributions or from the intrinsic dynamic heterogeneity length scale of material close to the glass transition.
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