The solubility of monazite (CePO4), SmPO4, and GdPO4 in aqueous solutions from 100 to 250 °C
The solubility of monazite (CePO4), SmPO4, and GdPO4 in aqueous solutions from 100 to 250 °C
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独居石 (CePO4)、SmPO4 和 GdPO4 在 100 至 250°C 水溶液中的溶解度
DOI：
10.1016/j.gca.2018.08.038
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发表时间：
2018
影响因子：
5
通讯作者：
Miron, G.D.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Gysi, A.P.;Harlov, D.;Miron, G.D.
独居石（CePO4）是一种轻稀土元素（REE）磷酸盐，作为副矿物存在于变质岩、火成岩和沉积岩中，也是稀土矿床中常见的矿物。独居石的交代作用提供了地壳中流体-岩石相互作用的重要线索，特别是因为它的成分变化可以使我们确定成矿条件。monazite的热力学性质已经用几种量热法测定，但到目前为止，只进行了一些溶解度研究，这些研究测试了稀土磷酸盐和相关稀土水相的热力学性质的可靠性。在这项研究中，我们测量了单斜稀土磷酸端元CePO4， SmPO4和gdpo4在高氯酸水溶液中的溶解度，温度从100到250 °C，饱和水蒸气压（swvp）。根据反应REEPO4= REE3++ PO43−确定溶解度产物kso0。将现有的稀土磷酸盐的量热数据与Supcrt92 （slop98.dat）数据集中的稀土水相相结合，与我们的溶解度测量结果相比，产生了几个数量级的差异。我们已经研究了调和这些差异的方法，并提出了一套一致的稀土水相和稀土磷酸盐的临时热力学性质，这些性质再现了我们测量的溶解度值。为了调和这些差异，我们使用GEMS代码包和GEMSFITS进行参数优化，通过调整REE3+和REEOH2+在25 °C和1 bar下的标准吉布斯能量。另一种优化方法是调整REEPO4(s)和REEOH2+的标准吉布斯能。除了所使用的优化方法外，本研究还指出，在未来的电位学研究中，需要修改REEOH2+和其他REE羟基的热力学性质。这些修正将对稀土磷酸盐的溶解度计算和我们对天然热液中稀土迁移率的认识产生影响。
Monazite (CePO4) is a light rare earth element (REE) phosphate occurring as accessory mineral in metamorphic, igneous and sedimentary rocks, and is also a common mineral in REE mineral deposits. Metasomatism of monazite yields important clues about fluid-rock interaction in the crust, in particular, because its compositional variations may enable us to determine conditions of mineralization. The thermodynamic properties of monazite have been determined using several calorimetric methods, but up to the present time only a few solubility studies have been undertaken, which test the reliability of both, the thermodynamic properties of the REE phosphates and associated REE aqueous species. In this study, we have measured the solubility of the monoclinic REE phosphate end-members CePO4, SmPO4, and GdPO4in aqueous perchloric acid solutions at temperatures from 100 to 250 °C at saturated water vapor pressure (swvp). The solubility products (Ks0) were determined according to the reaction: REEPO4= REE3++ PO43−.Combining available calorimetric data for the REE phosphates with the REE aqueous species from the Supcrt92 (slop98.dat) dataset, yields several orders of magnitude differences when compared with our solubility measurements. We have investigated ways to reconcile these discrepancies and propose a consistent set of provisional thermodynamic properties for REE aqueous species and REE phosphates that reproduce our measured solubility values. To reconcile these discrepancies, we have used the GEMS code package and GEMSFITS for parameter optimization by adjusting the standard Gibbs energy of REE3+and REEOH2+at 25 °C and 1 bar. An alternative optimization could involve adjustment of the standard Gibbs energy of REEPO4(s) and REEOH2+. Independently of the optimization method used, this study points to a need to revise the thermodynamic properties of REEOH2+and possibly other REE hydroxyl species in future potentiometric studies. These revisions will have an impact on calculated solubilities of REE phosphates and our understanding of the mobility of REE in natural hydrothermal fluids.
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