Crystallization study of rare earth and molybdenum containing nuclear waste glass ceramics
Crystallization study of rare earth and molybdenum containing nuclear waste glass ceramics
复制标题
含稀土、钼核废料玻璃陶瓷的结晶研究
DOI：
10.1111/jace.16406
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发表时间：
2019
影响因子：
3.9
通讯作者：
McCloy J
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
McCloy J
正在开发一种玻璃陶瓷废物形式，用于固定碱金属（A）、碱土金属（AE）、稀土金属（RE）和过渡金属的废物流，这些废物流是由超铀提取产生的，用于对用过的核燃料进行再处理。通过控制冷却将不溶于玻璃的裂变产物部分分配成一系列化学上持久的晶相，包括（AE，A，RE）MoO 4（粉沸石）和（RE，A，AE）10 Si 6 O 26（氧磷灰石），实现了优于碱金属硼硅酸盐废物形式的益处。在这项研究中，简化的8-氧化物系统（SiO2-Nd 2 O3-CaO-Na 2 O-B2 O3-Al 2 O3-MoO 3-ZrO 2）被熔化，然后在1450至1150°C的各种温度下均热，随后淬火，以获得这些温度下的相分布快照。对于这些样品，小角X射线和中子散射，定量X射线衍射，电子显微镜，23 Na核磁共振，Nd 3+可见吸收和温度依赖性粘度进行了表征。在该组合物中，需要1250°C的浸泡温度来使钙钛矿（直径约10 - 20 nm）成核。进一步冷却产生的氧磷灰石和总结晶增加较低的浸泡温度。Na和Nd在低温浸泡条件下均进入结晶相。在~975°C下缓慢冷却或长时间等温处理产生显著更高的晶体分数。
A glass‐ceramic waste form is being developed for immobilization of waste streams of alkali (A), alkaline‐earth (AE), rare earth (RE), and transition metals generated by transuranic extraction for reprocessing of used nuclear fuel. Benefits over an alkali borosilicate waste form are realized by the partitioning of the fission product fraction insoluble in glass into a suite of chemically durable crystalline phases through controlled cooling, including (AE,A,RE)MoO4(powellite) and (RE,A,AE)10Si6O26(oxyapatite). In this study, a simplified 8‐oxide system (SiO2‐Nd2O3‐CaO‐Na2O‐B2O3‐Al2O3‐MoO3‐ZrO2) was melted, then soaked at various temperatures from 1450 to 1150°C, and subsequently quenched, in order to obtain snapshots into the phase distribution at these temperatures. For these samples, small angle X‐ray and neutron scattering, quantitative X‐ray diffraction, electron microscopy,23Na nuclear magnetic resonance, Nd3+visible absorption, and temperature‐dependent viscosity were characterized. In this composition, soak temperatures of 1250°C were necessary to nucleate calcium molybdate (~10‐20 nm in diameter). Further cooling produced oxyapatite and total crystallization increased with lower soak temperatures. Both Na and Nd entered the crystalline phases with lower‐temperature soak conditions. Slow cooling or long isothermal treatments at ~975°C produced significantly higher crystal fractions.
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