An automated, laser-based measurement system for nitrous oxide isotope and isotopomer ratios at nanomolar levels.
An automated, laser-based measurement system for nitrous oxide isotope and isotopomer ratios at nanomolar levels.
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基于激光的自动化测量系统，用于纳摩尔水平的一氧化二氮同位素和同位素异构体比率
DOI：
10.1002/rcm.8502
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Grundle
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Grundle
基本原理一氧化二氮 (N2O) 是一种调节地球气候的大气微量气体，也是水生生态系统中许多氮循环过程的关键中间体。基于激光的 N2O 浓度和同位素/同位素分析技术具有潜在的优势，包括分析特异性高、样品量要求低和成本降低。方法将带有吹扫捕集模块的自动进样器与腔衰荡光谱仪耦合，以实现 N2O 浓度、N2O 同位素比（δ15Nbulk 和 δ18O 值）和位置特异性同位素比的自动化和高通量测量（δ15Nα 和 δ15Nβ 值）。该系统提供的准确度和精度与传统同位素比质谱 (IRMS) 技术进行的测量相似。结果所需的样本量为 0.01–1.1nmol-N2O。四种 N2O 同位素/同位素参考值的测量值与 IRMS 获得的测量值进行了交叉校准。样本量为0.50nmol-N2O时，δ15Nα、δ15Nβ、δ15Nbulk和δ18O值的测量精度（1σ）分别为0.61、0.33、0.41和0.43‰。针对样本量相关的同位素/同位素偏差制定了校正方案。该仪器系统对海水中溶解的 N2O 浓度、同位素/同位素异构体比率和生产率进行了一致的测量。结论将带有吹扫捕集模块的自动进样器与光腔衰荡光谱仪耦合，不仅显着减少了样品量要求，而且还通过测量自然丰度和示踪剂水平同位素和同位素异构体提供了对 N2O 生产途径的全面研究。此外，该系统可以使用 N2O 作为分析代理对溶解和固体含氮样品进行同位素分析。
RationaleNitrous oxide (N2O) is an atmospheric trace gas regulating Earth's climate, and is a key intermediate of many nitrogen cycling processes in aquatic ecosystems. Laser‐based technology for N2O concentration and isotopic/isotopomeric analyses has potential advantages, which include high analytical specificity, low sample size requirement and reduced cost.MethodsAn autosampler with a purge‐and‐trap module is coupled to a cavity ring‐down spectrometer to achieve automated and high‐throughput measurements of N2O concentrations, N2O isotope ratios (δ15Nbulkand δ18O values) and position‐specific isotopomer ratios (δ15Nαand δ15Nβvalues). The system provides accuracy and precision similar to those for measurements made by traditional isotope ratio mass spectrometry (IRMS) techniques.ResultsThe sample sizes required were 0.01–1.1 nmol‐N2O. Measurements of four N2O isotopic/isotopomeric references were cross‐calibrated with those obtained by IRMS. With a sample size of 0.50 nmol‐N2O, the measurement precision (1σ) for δ15Nα, δ15Nβ, δ15Nbulkand δ18O values was 0.61, 0.33, 0.41 and 0.43‰, respectively. Correction schemes were developed for sample size‐dependent isotopic/isotopomeric deviations. The instrumental system demonstrated consistent measurements of dissolved N2O concentrations, isotope/isotopomer ratios and production rates in seawater.ConclusionsThe coupling of an autosampler with a purge‐and‐trap module to a cavity ring‐down spectrometer not only significantly reduces sample size requirements, but also offers comprehensive investigation of N2O production pathways by the measurement of natural abundance and tracer level isotopes and isotopomers. Furthermore, the system can perform isotopic analyses of dissolved and solid nitrogen‐containing samples using N2O as the analytical proxy.
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