Observation of electron-transfer-mediated decay in aqueous solution.
Observation of electron-transfer-mediated decay in aqueous solution.
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水溶液中电子转移介导的衰变的观察
DOI：
10.1038/nchem.2727
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发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
21.8
通讯作者：
Kryzhevoi N.V.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Unger I;Seidel R;Thürmer S;Pohl M.N;Aziz E.F;Cederbaum L.S;Muchová E;Slavíček P;Winter B;Kryzhevoi N.V.
光电离是X射线光电子能谱（XPS）的核心，它可以获得有关样品局部化学环境的重要信息。光致电离后的局部和非局部电子衰减-然而，电子转移介导的衰变（ETMD），其中涉及到一个核心孔的电子从邻近物种的再填充，尚未观察到凝聚相。在这里，我们报告的实验观察ETMD在氯化锂水溶液中检测特征二次低能电子使用液体微射流软XPS。使用分子动力学和高级实验室从头计算解释了实验结果。我们发现，溶剂分子和抗衡离子参与ETMD过程中，不同的离子协会有不同的光谱指纹。此外，ETMD光谱是敏感的配位数，离子-溶剂距离和溶剂排列。
Photoionization is at the heart of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), which gives access to important information on a sample's local chemical environment. Local and non-local electronic decay after photoionization—in which the refilling of core holes results in electron emission from either the initially ionized species or a neighbour, respectively—have been well studied. However, electron-transfer-mediated decay (ETMD), which involves the refilling of a core hole by an electron from a neighbouring species, has not yet been observed in condensed phase. Here we report the experimental observation of ETMD in an aqueous LiCl solution by detecting characteristic secondary low-energy electrons using liquid-microjet soft XPS. Experimental results are interpreted using molecular dynamics and high-levelab initiocalculations. We show that both solvent molecules and counterions participate in the ETMD processes, and different ion associations have distinctive spectral fingerprints. Furthermore, ETMD spectra are sensitive to coordination numbers, ion–solvent distances and solvent arrangement.
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影响因子：
4.4
作者：
I. Müller;L. Cederbaum
通讯作者：
L. Cederbaum
DOI：
10.1021/jp500937h
发表时间：
2014-05
期刊：
The journal of physical chemistry. B
影响因子：
--
作者：
J. L. Aragones;M. Rovere;C. Vega;P. Gallo
通讯作者：
J. L. Aragones;M. Rovere;C. Vega;P. Gallo
质子转移介导的 X 射线照射液态水中非局域电子弛豫过程的增强
影响因子：
15
作者：
Slavíček P;Winter B;Cederbaum L.S;Kryzhevoi N.V.
通讯作者：
Kryzhevoi N.V.
增强不同物种环境中原子和分子的单光子双电离。
影响因子：
8.6
作者：
V. Stumpf;N. Kryzhevoi;K. Gokhberg;L. Cederbaum
通讯作者：
L. Cederbaum
影响因子：
19.6
作者：
Mucke, Melanie;Braune, Markus;Hergenhahn, Uwe
通讯作者：
Hergenhahn, Uwe