Synthesis and Characterization of a One-Dimensional Malleable Spin-Crossover Polymer Complex Modified by Methoxy Polyethylene Glycol.
Synthesis and Characterization of a One-Dimensional Malleable Spin-Crossover Polymer Complex Modified by Methoxy Polyethylene Glycol.
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通过甲氧基聚乙烯乙二醇修饰的一维旋转共裂聚合物复合物的合成和表征。
DOI：
10.3390/polym15102363
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发表时间：
2023-05-18
期刊：
影响因子：
5
通讯作者：
Ding Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wang D;Zhang R;Liu J;Ji B;Wang W;Peng M;Huang C;Cheng L;Ding Y
通过接枝长柔性链甲氧基聚乙二醇(MPEG)的4-氨基-1,2,4-三唑(MPEG-trz)与金属配合物Fe(BF4)2•6H2O之间的分子自组装，成功合成了一种新型一维可延展自旋交叉(SCO)配合物{[Fe(MPEG-trz)3](BF4)2}。通过使用 FT-IR 和 1H NMR 测量来说明详细的结构信息，同时通过使用超导量子干涉装置 (SQUID) 和差示扫描量热法 (DSC) 进行磁化率测量来系统地研究可延展 SCO 配合物的物理行为。这种新型金属聚合物在两个自旋量子态（Fe2+离子）之间表现出显着的自旋交叉跃迁行为：高自旋（HS）态（五重态）和低自旋（LS）态（单重态），在特定的临界温度下具有1 K的细长磁滞回线。DFT计算揭示了不同四位取代的HOMO-LUMO能级和自旋密度分布的部分规则聚合物复合物中具有不同长度重复单元的[Fe(1,2,4-三唑)3]2+衍生物。这可以进一步描述 SCO 聚合物复合物的自旋和磁转变行为。此外，配位聚合物由于突出的延展性而具有优异的加工性能，可以很容易地成型为具有自旋磁开关特性的聚合物薄膜。
A novel one-dimensional malleable spin-crossover (SCO) complex {[Fe(MPEG-trz)3](BF4)2} has been successfully synthesized by molecular self-assembly between 4-amino-1,2,4-triazoles (MPEG-trz) grafted with a long flexible chain methoxy polyethylene glycol (MPEG) and metallic complex Fe(BF4)2•6H2O. The detailed structure information was illustrated by using FT-IR and 1H NMR measurements, while the physical behaviors of the malleable SCO complexes were systematically investigated by using magnetic susceptibility measurements using superconductivity quantum interference device (SQUID) and differential scanning calorimetry (DSC). This new metallopolymer exhibits a remarkable spin crossover transition behavior, between two spin quantum states (Fe2+ ions): high spin (HS) state (quintet state) and low spin (LS) state (singlet state), at a specific critical temperature with a slender hysteresis loop of 1 K. DFT computations revealed the partial rules of HOMO-LUMO energy levels and spin density distributions of different four-position substituted [Fe(1,2,4-triazole)3]2+ derivatives with different length of repeat units in polymer complexes. This can go a step further to depict the spin and magnetic transition behaviors of SCO polymer complexes. Furthermore, the coordination polymers possess an excellent processability due to an outstanding malleability, which can be easily shaped into a polymer film with spin magnetic switching properties.
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