Quantum-induced symmetry breaking explains infrared spectra of CH(5)(+) isotopologues.
Quantum-induced symmetry breaking explains infrared spectra of CH(5)(+) isotopologues.
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量子诱导对称性破缺解释了 CH(5)( ) 同位素异体的红外光谱
DOI：
10.1038/nchem.574
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发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
21.8
通讯作者：
S. Schlemmer
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
S. D. Ivanov;O. Asvany;A. Witt;E. Hugo;G. Mathias;B. Redlich;D. Marx;S. Schlemmer
几十年来，质子化甲烷（CH5+）为实验学家和理论家带来了新的惊喜和挑战。这是因为它的五个质子围绕碳核进行相关的大幅运动，这导致了所谓的氢扰乱并导致分子结构的变化。在这里，所有 H/D 同位素体的红外光谱均已使用“激光诱导反应”技术进行了测量。人们发现它们的形状极其不同，并且很大程度上取决于氘化水平（只有 CD5+ 与 CH5+ 相似）。所有光谱都可以根据从初始量子模拟来重现和分配。质子和氘核对拓扑不同位点的占据被发现是强烈的非组合性的，因此是非经典的。这种纯粹的量子统计效应意味着零点涨落引起的位点占据的经典对称性被打破，这种现象是理解此处研究的光谱变化的关键。
For decades, protonated methane, CH5+, has provided new surprises and challenges for both experimentalists and theoreticians. This is because of the correlated large-amplitude motion of its five protons around the carbon nucleus, which leads to so-called hydrogen scrambling and causes a fluxional molecular structure. Here, the infrared spectra of all its H/D isotopologues have been measured using the ‘Laser Induced Reactions’ technique. Their shapes are found to be extremely dissimilar and depend strongly on the level of deuteration (only CD5+is similar to CH5+). All the spectra can be reproduced and assigned based onab initioquantum simulations. The occupation of the topologically different sites by protons and deuterons is found to be strongly non-combinatorial and thus non-classical. This purely quantum-statistical effect implies a breaking of the classical symmetry of the site occupations induced by zero-point fluctuations, and this phenomenon is key to understanding the spectral changes studied here.
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影响因子：
56.9
作者：
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通讯作者：
Yuan
DOI：
10.1098/rsta.1988.0002
发表时间：
1988
期刊：
Philosophical Transactions of the Royal Society of London. Series A, Mathematical and Physical Sciences
影响因子：
--
作者：
T. Oka
通讯作者：
T. Oka
分子离子的红外激光光谱。
影响因子：
56.9
作者：
R. Saykally
通讯作者：
R. Saykally
DOI：
10.1007/bf00551258
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影响因子：
--
作者：
V. Dyczmons;W. Kutzelnigg
通讯作者：
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DOI：
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--
作者：
D. Gerlich
通讯作者：
D. Gerlich