Tunneling Splittings in Water Clusters from Path Integral Molecular Dynamics.
Tunneling Splittings in Water Clusters from Path Integral Molecular Dynamics.
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从路径积分分子动力学研究水簇中的隧道分裂。
DOI：
10.1021/acs.jpclett.9b02951
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Vaillant CL
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Vaillant CL
我们基于最近开发的路径积分分子动力学（PIMD）方法，对选定的小水簇中的隧道分裂进行了计算。考虑了与水二聚体、三聚体和六聚体中最大分裂相关的基旋转态隧道运动，我们表明 PIMD 预测与基准量子和实验结果非常一致。由于隧道光谱对量子动力学细节和势能表面高度敏感，我们的计算验证了 MB-Pol 表面以及 PIMD 的准确性。 PIMD 与系统尺寸的有利缩放关系为计算大型非刚性分子系统中的隧道分裂铺平了道路，这些分子系统的运动无法通过其他方法（例如半经典瞬时子）精确处理。
We present calculations of tunneling splittings in selected small water clusters, based on a recently developed path integral molecular dynamics (PIMD) method. The ground-rotational-state tunneling motions associated with the largest splittings in the water dimer, trimer, and hexamer are considered, and we show that the PIMD predictions are in very good agreement with benchmark quantum and experimental results. As the tunneling spectra are highly sensitive to both the details of the quantum dynamics and the potential energy surface, our calculations are a validation of the MB-Pol surface as well as the accuracy of PIMD. The favorable scaling of PIMD with system size paves the way for calculations of tunneling splittings in large, nonrigid molecular systems with motions that cannot be treated accurately by other methods, such as the semiclassical instanton.
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水三聚体中隧道分裂的从头开始研究。
影响因子：
4.4
作者：
Mariko Takahashi;Yumiko Watanabe;T. Taketsugu;D. Wales
通讯作者：
D. Wales
DOI：
10.1063/1.5020426
发表时间：
2018-02
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
Xiao-Gang Wang;T. Carrington
通讯作者：
Xiao-Gang Wang;T. Carrington
使用路径积分方法计算不同对称性能级之间的分裂。
DOI：
10.1063/1.4943980
发表时间：
2016
期刊：
The Journal of chemical physics
影响因子：
--
作者：
Mátyus E
通讯作者：
Mátyus E
影响因子：
5.5
作者：
C. L. Vaillant;S. Althorpe;D. Wales
通讯作者：
C. L. Vaillant;S. Althorpe;D. Wales
影响因子：
4.4
作者：
Groenenboom, GC;Wormer, PES;Szalewicz, K
通讯作者：
Szalewicz, K