Rotational and nuclear-spin level dependent photodissociation dynamics of H(2)S.
Rotational and nuclear-spin level dependent photodissociation dynamics of H(2)S.
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H2S 的旋转和核自旋水平依赖的光解离动力学
DOI：
10.1038/s41467-021-24782-6
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发表时间：
2021-07-22
影响因子：
16.6
通讯作者：
Yang X
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao Y;Luo Z;Chang Y;Wu Y;Zhang SE;Li Z;Ding H;Wu G;Campbell JS;Hansen CS;Crane SW;Western CM;Ashfold MNR;Yuan K;Yang X
分子光化学的详细特征是理解由势能表面之间的非绝热跃迁所导致的化学过程的关键。但即使在像硫化氢（H2S）这样的小分子中，非绝热跃迁的影响也尚未得到很好的理解。在此，我们报道了在波长λ ~ 139.1 nm下，H2S激发到具有1B1电子对称性的Rydberg态的选定量子水平后形成的H和S（1D）光产物的高分辨率平移光谱测量，揭示了丰富的光破碎动力学。分析表明，在双原子产物中形成了SH(X)、SH(A)、S（3P）和H2共片段，并且在双原子产物中出现了反转的内态居群分布。这些核动力学根据振动和旋转相关的预离解进行了合理化，其相对概率取决于母量子水平。这项研究表明，在C/1995 O1和C/2014 Q2等彗星的彗发中，太阳光解H2S可能是S原子形成的途径。
The detailed features of molecular photochemistry are key to understanding chemical processes enabled by non-adiabatic transitions between potential energy surfaces. But even in a small molecule like hydrogen sulphide (H2S), the influence of non-adiabatic transitions is not yet well understood. Here we report high resolution translational spectroscopy measurements of the H and S(1D) photoproducts formed following excitation of H2S to selected quantum levels of a Rydberg state with 1B1 electronic symmetry at wavelengths λ ~ 139.1 nm, revealing rich photofragmentation dynamics. Analysis reveals formation of SH(X), SH(A), S(3P) and H2 co-fragments, and in the diatomic products, inverted internal state population distributions. These nuclear dynamics are rationalised in terms of vibronic and rotational dependent predissociations, with relative probabilities depending on the parent quantum level. The study suggests likely formation routes for the S atoms attributed to solar photolysis of H2S in the coma of comets like C/1995 O1 and C/2014 Q2.
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