Ultrafast and Efficient Control of Coherent Electron Dynamics via SPODS
Ultrafast and Efficient Control of Coherent Electron Dynamics via SPODS
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通过 SPODS 超快速有效地控制相干电子动力学
DOI：
10.1002/9781119096276.ch6
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
T. Baumert
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
T. Bayer;M. Wollenhaupt;H. Braun;T. Baumert
直接操纵原子和分子中的电荷振荡已经成为光物理过程相干控制的一个引人注目的前景。对于价电子，这些振荡的典型玻尔周期约为1飞秒；因此，必须在较短的时间尺度上进行控制。非微扰激发和精确整形的强飞秒激光脉冲被用来诱导这些电荷振荡，并有效地将布居引导到不同的靶态。激光电场相对于感应偶极矩的对准或反对准分别降低或增加相互作用能，最终获得不同靶态的布居。通过求解含时薛定谔方程验证了物理机制的这一经典图景，其中修饰态表象与经典表象最相似。装饰国(SPOD)的选择性种群与古典画面的重要方面一一对应。在原子和分子上实验证明，这种双向斯塔克效应的可调性高达近300 meV，选择性几乎高达100%，精度低至10阿秒以下，理论效率高达100%。在分子中，振动波包运动还改变了玻尔周期。我们的结论是，具有简单的超短最佳脉冲形状的SPOD适合于对化学反应进行稳健的激光控制。
Direct manipulation of charge oscillations in atoms and molecules has emerged as a remarkable perspective in coherent control of photophysical processes. These oscillations have a typical Bohr period of around 1 fs for valence electrons; therefore, control has to be exerted on a shorter timescale. Non‐perturbative excitation with precisely shaped intense femtosecond laser pulses is used to induce these charge oscillations as well as to efficiently steer population to different target states. Alignment or anti‐alignment of the laser's electric field with respect to the induced dipole‐moment decreases or increases the interaction energy, respectively, which eventually gives access to the population of different target states. This classical picture of the physical mechanism is verified by solving the time‐dependent Schrödinger equation, where the dressed state representation shows the closest resemblance with the classical one. Selective Population of Dressed States (SPODS) gives a one‐to‐one correspondence to the important aspects of the classical picture. Tunability of this bidirectional Stark effect up to nearly 300 meV, a selectivity of almost up to 100% and a precision down to the sub‐10 attosecond regime is demonstrated experimentally on atoms and molecules with a theoretical efficiency up to 100%. In molecules vibrational wave packet motion alters the Bohr period in addition. We conclude that SPODS with simple ultrashort optimal pulse shapes is suitable for robust laser control of chemical reactions.
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