Redox-Addressable Single-Molecule Junctions Incorporating a Persistent Organic Radical.
Redox-Addressable Single-Molecule Junctions Incorporating a Persistent Organic Radical.
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DOI：
10.1002/anie.202116985
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发表时间：
2022-06-07
影响因子：
16.6
通讯作者：
Vezzoli, Andrea
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Naghibi, Saman;Sangtarash, Sara;Kumar, Varshini J.;Wu, Jian-Zhong;Judd, Martyna M.;Qiao, Xiaohang;Gorenskaia, Elena;Higgins, Simon J.;Cox, Nicholas;Nichols, Richard J.;Sadeghi, Hatef;Low, Paul J.;Vezzoli, Andrea
将自由基（开壳层）物质整合到非低温纳米器件中是释放分子电子学潜力的关键。虽然已经对此问题做出了许多努力，但在没有化学/电化学电势的情况下，开壳特性通常在与金属电极接触时丧失。在本文中，已经使用断裂连接技术制造了包含6-氧代-verdazyl持久自由基的单分子装置。在室温下保持开壳特性，并且电化学门控允许在单分子晶体管配置中原位还原为闭壳阴离子状态。 此外，电子驱动整流源于开壳层共振的偏置相关对准。在单个分子组分中集成自由基特性、晶体管样开关和整流，为进一步研究开壳层物质的电子、磁性和热电性质铺平了道路。Verdazyl自由基在环境条件下以其开壳状态稳定，已被用于制造单分子器件，其显示出增强的电荷传输效率、电化学晶体管行为和整流。所有的性质都是由一个未成对电子的存在引起的，它强烈地集中在Verdazyl核上。
Integrating radical (open‐shell) species into non‐cryogenic nanodevices is key to unlocking the potential of molecular electronics. While many efforts have been devoted to this issue, in the absence of a chemical/electrochemical potential the open‐shell character is generally lost in contact with the metallic electrodes. Herein, single‐molecule devices incorporating a 6‐oxo‐verdazyl persistent radical have been fabricated using break‐junction techniques. The open‐shell character is retained at room temperature, and electrochemical gating permits in situ reduction to a closed‐shell anionic state in a single‐molecule transistor configuration. Furthermore, electronically driven rectification arises from bias‐dependent alignment of the open‐shell resonances. The integration of radical character, transistor‐like switching, and rectification in a single molecular component paves the way to further studies of the electronic, magnetic, and thermoelectric properties of open‐shell species. A verdazyl radical, stable in its open‐shell state at ambient conditions, has been used to fabricate single‐molecule devices that show enhanced charge‐transport efficiency, electrochemical transistor behaviour, and rectification. All the properties arise from the presence of an unpaired electron, strongly localised on the verdazyl core.
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