Super-Resolution Imaging of Spatial Heterogeneities in Model Thermosensitive Hydrogels with Implications for Their Origins
Super-Resolution Imaging of Spatial Heterogeneities in Model Thermosensitive Hydrogels with Implications for Their Origins
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热敏水凝胶模型中空间异质性的超分辨率成像及其起源的意义
DOI：
10.1021/acs.macromol.1c00754
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Ullal, Chaitanya K.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kenath, Gopal S.;Karanastasis, Apostolos A.;Ullal, Chaitanya K.
三维纳米级交联密度变化是聚合物凝胶的一个重要且尚未完全理解的形态方面。在这里，为了更深入地了解这些所谓的空间异质性，我们结合 3D STED 和多色共聚焦显微镜研究了块状热敏 PNIPAM 凝胶中染料标记丙烯酰胺单体的空间分布。我们确定了各种染料标记单体一致的微观结构趋势，从而扩展了热敏凝胶中空间异质性的普遍情况。具体来说，我们对交联的分布、定义富含聚合物区域的界面性质以及作为淬火时间和制备温度的函数的较高交联密度区域的发生率和连接性提供了新的形态学见解。虽然相分离和反应速率常数差异仅被单独研究为热敏凝胶空间异质性的主要原因，但我们的结果表明这两种现象在确定交联密度分布方面发挥着重要作用。
Three-dimensional nanoscale cross-link density variations are an important and incompletely understood morphological aspect of polymer gels. Here, within the context of establishing a deeper understanding of these so-called spatial heterogeneities, we study the spatial distribution of dye-tagged acrylamide monomers in bulk thermosensitive PNIPAM gels using a combination of 3D STED and multicolor confocal microscopy. We identify consistent microstructural trends for the various dye-tagged monomers, thereby expanding the prevailing picture of spatial heterogeneities in thermosensitive gels. Specifically, we provide new morphological insights into the distribution of cross-links, the nature of the interface that defines the polymer-rich regions, and the incidence and connectivity of higher cross-link density regions as a function of quench time and preparation temperature. While phase separation and reactivity rate constant differences have only been studied in isolation as the dominant cause of spatial heterogeneities in thermosensitive gels, our results show that both phenomena play an important role in determining cross-link density distributions.
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微凝胶中纳米级交联异质性的 3D 绘图† †提供电子补充信息 (ESI)：化合物的详细合成和分子表征；水凝胶和微凝胶制备详细信息；水凝胶垫中染料扩散的其他 DLS 和 SEM 视频；
影响因子：
13.3
作者：
Apostolos A. Karanastasis;Yongdeng Zhang;G. S. Kenath;M. Lessard;J. Bewersdorf;C. Ullal
通讯作者：
C. Ullal
影响因子：
10.8
作者：
C. Ullal;R. Schmidt;S. Hell;A. Egner
通讯作者：
C. Ullal;R. Schmidt;S. Hell;A. Egner
膨胀网络造成的光散射
DOI：
--
发表时间：
1988
期刊：
影响因子：
--
作者：
R. Stein;V. Soni;H. Yang;B. Erman
通讯作者：
B. Erman
影响因子：
5.5
作者：
Sergey Vladimir Panyukov;Y. Rabin
通讯作者：
Sergey Vladimir Panyukov;Y. Rabin
实时温度和光子传输测量，用于监测聚（N-异丙基丙烯酰胺）凝胶形成过程中的相分离
DOI：
--
发表时间：
2002
期刊：
影响因子：
--
作者：
S. Kara;O. Okay;Ö. Pekcan
通讯作者：
Ö. Pekcan