Density Functional Theory Study of the Mechanism of Formaldehyde Oxidation on Mn-Doped Ceria
Density Functional Theory Study of the Mechanism of Formaldehyde Oxidation on Mn-Doped Ceria
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锰掺杂二氧化铈甲醛氧化机理的密度泛函理论研究
DOI：
10.1021/acs.jpcc.6b03218
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发表时间：
2016-06
影响因子：
3.7
通讯作者：
Hensen Emiel J. M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Wu Hairong;Ma Sicong;Song Weiyu;Hensen Emiel J. M.
甲醛是一种室内污染物，在温和条件下去除甲醛变得越来越重要。 Mn掺杂CeO2是一种很有前景的甲醛氧化成水和二氧化碳的催化剂。我们从理论上研究了锰掺杂二氧化铈与二氧化铈相比高活性的根源。使用DFT+U计算来识别吸附模式并比较不同的反应机制。反应机理包括 HCHO 吸附、涉及反应性 O 原子（载体的结构 O 原子或吸附的 O2）的两个 C-H 键断裂步骤、H2O 形成以及 H2O 和 CO2 解吸。在化学计量表面上，发生 Mars-Van Krevelen 机制，其中涉及二氧化铈表面 O 原子。化学计量的锰掺杂二氧化铈中这些 O 原子的配位数较低，导致 C-H 键断裂的势垒降低。在存在锰掺杂表面普遍存在的缺陷的情况下，Langmuir-Hinshelwood 机制变得可行，因为 O2 可以强烈吸附在...
Formaldehyde is an indoor pollutant, whose removal under mild conditions is of growing importance. Mn-doped CeO2 is a promising catalyst for the oxidation of formaldehyde to water and carbon dioxide. We have theoretically investigated the origin of the high activity of Mn-doped ceria as compared with ceria. DFT+U calculations were used to identify adsorption modes and compare different reaction mechanisms. The reaction mechanism involves HCHO adsorption, two C–H bond cleavage steps involving reactive O atoms (either structural O atoms of the support or adsorbed O2), H2O formation, and H2O and CO2 desorption. On the stoichiometric surface, a Mars–Van Krevelen mechanism occurs, which involves ceria surface O atoms. The lower coordination number of these O atoms in the stoichiometric Mn-doped ceria results in decreased barriers for C–H bond cleavage. In the presence of defects which will be ubiquitous in the Mn-doped surface, a Langmuir–Hinshelwood mechanism becomes feasible, as O2 can strongly adsorb on the...
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影响因子：
5
作者：
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通讯作者：
Hensen Emiel J. M.
影响因子：
1.9
作者：
Botao Teng;Shi-yu Jiang;Zongxian Yang;M. Luo;Y. Lan
通讯作者：
Botao Teng;Shi-yu Jiang;Zongxian Yang;M. Luo;Y. Lan
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作者：
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作者：
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Shen, WJ
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--
作者：
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Takeuchi, E