Surface Preparation for Single-Molecule Chemistry.
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单分子化学的表面制备
DOI：
10.1021/acs.langmuir.8b03603
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发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
G. Jung
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
J. Menges;A. Clasen;M. Jourdain;J. Beckmann;C. Hoffmann;J. König;G. Jung
固定化过程旨在通过荧光显微镜对单分子进行长时间的观察，可能会产生不同的微环境，从而导致分子行为的异质性。基于这一点，我们提出了一种在单分子水平上研究化学反应的简单的表面制备方法。开发了传感器荧光团，它们在均相催化的Showcase反应中表现出双发射特性。这些分子在Pd(0)诱导的Tsuji-Trost反应中发生脱烯丙基反应时，荧光波长发生了约100 nm的移动，从而允许分离显示起始物质和产物。虽然同时固定化染料和惰性硅烷会导致强烈的多分散反应动力学，但连续的固定化程序以沉积染料分子为最后一步，提供了支持系综实验动力学的底物。此外，发现的动力学不受惰性硅烷的化学变化的影响，几乎一致，因此具有很好的重现性。在后续的固定化方案中，其他参数如光稳定性、信噪比、染料分子密度和染料分子的空间分布也几乎不受表面修饰的影响。
Immobilization procedures, intended to enable prolonged observation of single molecules by fluorescence microscopy, may generate heterogeneous microenvironments, thus inducing heterogeneity in the molecular behavior. On that account, we propose a straightforward surface preparation procedure for studying chemical reactions on the single-molecule level. Sensor fluorophores were developed, which exhibit dual-emissive characteristics in a homogeneously catalyzed showcase reaction. These molecules undergo a shift of fluorescence wavelength of about 100 nm upon Pd(0)-induced deallylation in the Tsuji–Trost reaction, allowing for separate visualization of the starting material and product. Whereas a simultaneous immobilization of dye and inert silane leads to strongly polydisperse reaction kinetics, a consecutive immobilization routine with deposition of dye molecules as the last step provides substrates underlying the kinetics of ensemble experiments. Also, the found kinetics are unaffected by the chemical variation of inert silanes, nearly uniform, and therefore well reproducible. Additional parameters like photostability, signal-to-noise ratio, dye-molecule density, and spatial distribution of dye molecules are, as well, hardly affected by surface modification in the successive immobilization scheme.
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