Fe-Based MOFs for Photocatalytic CO2 Reduction: Role of Coordination Unsaturated Sites and Dual Excitation Pathways
Fe-Based MOFs for Photocatalytic CO2 Reduction: Role of Coordination Unsaturated Sites and Dual Excitation Pathways
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用于光催化 CO2 还原的铁基 MOF：配位不饱和位点和双激发途径的作用
DOI：
10.1021/cs501169t
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发表时间：
2014-10
期刊：
影响因子：
12.9
通讯作者：
Li, Zhaohui
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Huang, Renkun;Liu, Wenjun;Sun, Dengrong;Li, Zhaohui
利用太阳能将CO2转化为有价值的有机产品是解决全球变暖和能源短缺问题的最佳解决方案之一。开发能够在可见光下还原CO2的光催化剂，特别是那些含有地球上丰富的金属的光催化剂，具有重要意义。本文报道了一系列地球上丰富的含铁MOFs（MIL-101（Fe），MIL-53（Fe），MIL-88 B（Fe））在可见光照射下对CO2还原生成甲酸具有光催化活性。这些MOFs中的Fe-O团簇的直接激发导致电子从O2-转移到Fe 3+形成Fe 2+，这是负责光催化CO2还原。在所研究的三种铁基MOFs中，MIL-101（Fe）由于其结构中存在配位不饱和Fe位点而表现出最好的活性。三种胺官能化的含铁MOFs（NH 2-MIL-101（Fe），NH 2-MIL-53（Fe）和NH 2-MIL-88 B（Fe））在光催化活性方面都有明显的提高。
The utilization of solar energy for the conversion of CO2 into valuable organic products is one of the best solutions to solve the problems of global warming and energy shortage. The development of photocatalysts capable of reducing CO2 under visible light, especially those containing earth-abundant metals, is significant. Herein we report that a series of earth-abundant Fe-containing MOFs (MIL-101(Fe), MIL-53(Fe), MIL-88B(Fe)) show photocatalytic activity for CO2 reduction to give formate under visible light irradiation. The direct excitation of the Fe–O clusters in these MOFs induces the electron transfer from O2– to Fe3+ to form Fe2+, which is responsible for the photocatalytic CO2 reduction. Among the three investigated Fe-based MOFs, MIL-101(Fe) showed the best activity due to the existence of the coordination unsaturated Fe sites in its structure. All three amine-functionalized Fe-containing MOFs (NH2-MIL-101(Fe), NH2-MIL-53(Fe) and NH2-MIL-88B(Fe)) showed enhanced photocatalytic activity in compari...
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