Multiple structural defects in ultrathin NiFe-LDH nanosheets synergistically and remarkably boost water oxidation reaction
Multiple structural defects in ultrathin NiFe-LDH nanosheets synergistically and remarkably boost water oxidation reaction
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超薄 NiFe-LDH 纳米片中的多个结构缺陷协同并显着促进水氧化反应
DOI：
10.1007/s12274-021-3475-z
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发表时间：
2021-06
期刊：
影响因子：
9.9
通讯作者：
Jian-Ping Lang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhong-Ying Zhao;Qi Shao;Jiang-Yan Xue;Bo-Long Huang;Zheng Niu;Hong-Wei Gu;Xiao-Qing Huang;Jian-Ping Lang
通过缺陷导向的合成策略修饰电催化剂纳米结构并调节其电子性质是改善电催化剂析氧反应（OER）性能的关键。目前电催化剂的合成策略主要针对单一或双重结构缺陷，而多结构缺陷协同作用的研究较少。采用简单的绿色H2 O2辅助刻蚀法，在泡沫镍上制备了具有多孔结构、氧空位和Ni 3+缺陷的NiFe层状双氢氧化物纳米片（NiFe-LDH-NSs/NF）。上述三种缺陷的协同作用导致更多的活性位点暴露，从而显著提高了固有活性。优化后的催化剂在1 M KOH溶液中具有极低的OER性能，在10 mA·cm− 2时的过电位为170 mV，Tafel斜率为39.3 mV·dec− 1。密度泛函理论计算表明，这种OER性能来自于氧空位（Ovac）附近的伪再氧化金属稳定的Ni 3+，它抑制了Ni位的3d-egof，并将d带中心提升到竞争性低的电子转移势垒。这项工作提供了一个新的见解，以制造先进的电催化剂的可再生能源转换技术。
Modifying electrocatalysts nanostructures and tuning their electronic properties through defects-oriented synthetic strategies are essential to improve the oxygen evolution reaction (OER) performance of electrocatalysts. Current synthetic strategies about electrocatalysts mainly target the single or double structural defects, while the researches about the synergistic effect of multiple structural defects are rare. In this work, the ultrathin NiFe layered double hydroxide nanosheets with a holey structure, oxygen vacancies and Ni3+defects on nickel foam (NiFe-LDH-NSs/NF) are prepared by employing a simple and green H2O2-assisted etching method. The synergistic effect of the above three defects leads to the exposure of more active sites and significant improvement of the intrinsic activity. The optimized catalyst exhibits an excellent OER performance with an extraordinarily low overpotential of 170 mV at 10 mA·cm−2and a small Tafel slope of 39.3 mV·dec−1in 1 M KOH solution. Density functional theory calculations reveal this OER performance arises from pseudo re-oxidized metal-stable Ni3+near oxygen vacancies (Ovac), which suppresses 3d-egof Ni-site and elevates d-band center towards the competitively low electron-transfer barrier. This work provides a new insight to fabricate advanced electrocatalysts for renewable energy conversion technologies.
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