Direct oxidation of methane to oxygenates on supported single Cu atom catalyst
Direct oxidation of methane to oxygenates on supported single Cu atom catalyst
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负载型单 Cu 原子催化剂上甲烷直接氧化为含氧化合物
DOI：
10.1016/j.apcatb.2020.119827
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发表时间：
2021-05
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Yun Guo
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Xuan Tang;Li Wang;Bing Yang;Chen Fei;Tingyi Yao;Wei Liu;Yang Lou;Qiguang Dai;Yafeng Cai;Xiao-Ming Cao;Wangcheng Zhan;Yanglong Guo;Xue-Qing Gong;Yun Guo
催化转化CH 4化学品和燃料是至关重要的，但仍然是一个重大的挑战，同时获得高活性和选择性。在这里，我们报告了Cu 1/ZSM-5单原子催化剂对于直接CH 4氧化具有高活性（在50 °C下C1含氧化合物的产率为4800 μmol·gcat-1，在70 °C下30分钟内为12，000 μmol·gcat-1）和选择性（在50 °C下C1含氧化合物的选择性为99%），与大多数最先进的贵金属催化剂相当。结合DFT计算、电子显微镜、X射线吸收和电子顺磁共振结果证实，ZSM-5载体上被四个O基团稳定的每个孤立的Cu原子具有均匀的Cu 1-O 4实体作为活性中心，并优先活化CH 4而不是CH 3OH，这有利于高选择性地生成C1含氧化合物，特别是甲醇。我们在分子水平上对Cu活性中心原子结构的发现为设计更好的甲烷转化催化剂铺平了道路。
Catalytically converting CH4to chemicals and fuels is of paramount importance but remains a major challenge to simultaneously obtain high activity and selectivity. Here, we report Cu1/ZSM-5 single atom catalyst is highly active (C1 oxygenates productivity of 4800 μmol⋅gcat−1at 50 °C and 12,000 μmol⋅gcat-1at 70 °C within 30 min) and selective (C1 oxygenates selectivity of 99 % at 50 °C) for direct CH4oxidation, comparable to most of those state-of-the-art noble metal catalysts. The combined DFT calculation, electronic microscope, X-ray absorption and electron paramagnetic resonance results confirm that each isolated Cu atom stabilized by four O moieties on the ZSM-5 support possesses uniform Cu1-O4entity as active site and preferentially activates CH4instead of CH3OH that is advantageous for highly selective C1 oxygenates production, especially for methanol. Our molecular-level finding on the atomic structure of Cu active site paves the way to design better catalysts for methane conversion.
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