Photocatalytic Removal of the Greenhouse Gas Nitrous Oxide by Liposomal Microreactors.
Photocatalytic Removal of the Greenhouse Gas Nitrous Oxide by Liposomal Microreactors.
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DOI：
10.1002/anie.202210572
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发表时间：
2022-10-10
影响因子：
16.6
通讯作者：
Butt, Julea N.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Piper, Samuel E. H.;Casadevall, Carla;Reisner, Erwin;Clarke, Thomas A.;Jeuken, Lars J. C.;Gates, Andrew J.;Butt, Julea N.
一氧化二氮(N2O)是一种强有力的温室气体和臭氧活性气体，由于日益集约化的农业，其排放量正在迅速增长。用于分解N2O的合成催化剂通常含有贵金属和/或在较高的温度下运行，这推动了人们对更可持续的替代品的渴望。在这里，我们展示了脂质体微反应器的自组装，使N2O能够催化还原为气候中性产品N2。石墨化N掺杂碳点的光激发通过MtrCAB蛋白复合体提供的脂溶性生物分子线将电子传递给包裹的N2O还原酶。在微反应器内，MtrCAB到N2O还原酶的电子转移是由一般的氧化还原介体甲基紫精促进的。脂质体微反应器只使用富含稀土的元素来催化在环境和水条件下脱除N2O。自组装脂质体微反应器模拟了呼吸作用和光合作用中氧化还原反应的空间分离。通过细胞色素跨膜的电子传递途径和内部甲基紫精的氧化还原循环，外部碳点的照射通过微囊化的酶将气候加热气体N2O催化还原为良性的氮气。
Nitrous oxide (N2O) is a potent greenhouse and ozone‐reactive gas for which emissions are growing rapidly due to increasingly intensive agriculture. Synthetic catalysts for N2O decomposition typically contain precious metals and/or operate at elevated temperatures driving a desire for more sustainable alternatives. Here we demonstrate self‐assembly of liposomal microreactors enabling catalytic reduction of N2O to the climate neutral product N2. Photoexcitation of graphitic N‐doped carbon dots delivers electrons to encapsulated N2O Reductase enzymes via a lipid‐soluble biomolecular wire provided by the MtrCAB protein complex. Within the microreactor, electron transfer from MtrCAB to N2O Reductase is facilitated by the general redox mediator methyl viologen. The liposomal microreactors use only earth‐abundant elements to catalyze N2O removal in ambient, aqueous conditions. Self‐assembled liposome microreactors mimic the spatial separation of redox reactions seen in respiration and photosynthesis. Catalytic reduction of the climate heating gas N2O to benign N2 by encapsulated enzyme is driven by irradiation of external carbon dots through an electron transfer pathway defined by a membrane‐spanning cytochrome and redox‐cycling of internal methyl viologen.
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影响因子：
16.6
作者：
Martindale, Benjamin C. M.;Hutton, Georgina A. M.;Reisner, Erwin
通讯作者：
Reisner, Erwin
DOI：
10.1016/0005-2728(71)90092-2
发表时间：
1971-01-01
期刊：
BIOCHIMICA ET BIOPHYSICA ACTA
影响因子：
--
作者：
DIXON, M
通讯作者：
DIXON, M
影响因子：
12.9
作者：
Konsolakis, Michalis
通讯作者：
Konsolakis, Michalis
影响因子：
15
作者：
LEE, LYC;HURST, JK;FENDLER, JH
通讯作者：
FENDLER, JH
DOI：
10.1073/pnas.1818003116
发表时间：
2019-02-26
影响因子：
11.1
作者：
Jiang, Xiuyun;Burger, Bastian;Blumberger, Jochen
通讯作者：
Blumberger, Jochen