Free charge photogeneration in a single component high photovoltaic efficiency organic semiconductor.
Free charge photogeneration in a single component high photovoltaic efficiency organic semiconductor.
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DOI：
10.1038/s41467-022-30127-8
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发表时间：
2022-05-20
影响因子：
16.6
通讯作者：
Hodgkiss, Justin M.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Price, Michael B.;Hume, Paul A.;Ilina, Aleksandra;Wagner, Isabella;Tamming, Ronnie R.;Thorn, Karen E.;Jiao, Wanting;Goldingay, Alison;Conaghan, Patrick J.;Lakhwani, Girish;Davis, Nathaniel J. L. K.;Wang, Yifan;Xue, Peiyao;Lu, Heng;Chen, Kai;Zhan, Xiaowei;Hodgkiss, Justin M.
有机光伏发电 (OPV) 有望提供廉价且灵活的太阳能。光在硅光伏电池中产生自由电荷，而激子通常在有机半导体中形成，因为它们的介电常数较低，并且需要分子异质结来分裂成电荷。最近创纪录的效率 OPV 采用小分子 Y6 及其类似物，与以前的有机半导体不同，它们具有低带隙和高介电常数。我们表明，在 Y6 薄膜中，这些因素导致在没有异质结的情况下产生固有自由电荷。强度相关光谱表明，60-90% 的激子在 AM1.5 光强度下形成自由电荷。双分子复合和空穴陷阱限制了单组分 Y6 光伏电池的低效率，但少量供体会减少复合。量子化学计算揭示了激子和 CT 态之间的强耦合，以及驱动激子解离的分子间极化模式。我们的研究结果挑战了当前 OPV 的运行方式，并更新了高效单组分 OPV 的可能性。当光照射到有机半导体时，通常会产生束缚电荷对，称为激子。在这里，作者表明，在迄今为止性能最好的有机太阳能材料中，自由电荷而不是激子是由光直接产生的。
Organic photovoltaics (OPVs) promise cheap and flexible solar energy. Whereas light generates free charges in silicon photovoltaics, excitons are normally formed in organic semiconductors due to their low dielectric constants, and require molecular heterojunctions to split into charges. Recent record efficiency OPVs utilise the small molecule, Y6, and its analogues, which – unlike previous organic semiconductors – have low band-gaps and high dielectric constants. We show that, in Y6 films, these factors lead to intrinsic free charge generation without a heterojunction. Intensity-dependent spectroscopy reveals that 60–90% of excitons form free charges at AM1.5 light intensity. Bimolecular recombination, and hole traps constrain single component Y6 photovoltaics to low efficiencies, but recombination is reduced by small quantities of donor. Quantum-chemical calculations reveal strong coupling between exciton and CT states, and an intermolecular polarisation pattern that drives exciton dissociation. Our results challenge how current OPVs operate, and renew the possibility of efficient single-component OPVs. When light hits organic semiconductors, bound charge pairs, called excitons, are usually produced. Here, the authors show that in the best performing organic solar material to date, free charges, rather than excitons, are directly created by light.
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