Vacancy-defect modulated pathway of photoreduction of CO(2) on single atomically thin AgInP(2)S(6) sheets into olefiant gas.
Vacancy-defect modulated pathway of photoreduction of CO(2) on single atomically thin AgInP(2)S(6) sheets into olefiant gas.
复制标题
单原子薄 AgInP2S6 片上 CO2 光还原成烯烃气体的空位缺陷调制途径
DOI：
10.1038/s41467-021-25068-7
复制
发表时间：
2021-08-06
影响因子：
16.6
通讯作者：
Zou Z
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Gao W;Li S;He H;Li X;Cheng Z;Yang Y;Wang J;Shen Q;Wang X;Xiong Y;Zhou Y;Zou Z
人工光合作用，将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料，是同时克服全球变暖和能源供应问题的一种很有前途的策略。采用超声易剥法制备了厚度为~ 0.70 nm的四元AgInP2S6原子层。通过H2O2蚀刻处理在该原子层上进行硫缺陷工程，可以有效地改变CO2光还原反应途径，引导优势生成乙烯，产率选择性达到~73%，电子选择性高达~89%。DFT计算和原位FTIR光谱均表明，由于AgInP2S6中S空位的引入导致S空位附近Ag原子上的电荷积累，因此暴露的Ag位可以有效捕获形成的*CO分子。使催化剂表面富集关键反应中间体，降低C-C结合偶联势垒，有利于乙烯的生成。
Artificial photosynthesis, light-driving CO2 conversion into hydrocarbon fuels, is a promising strategy to synchronously overcome global warming and energy-supply issues. The quaternary AgInP2S6 atomic layer with the thickness of ~ 0.70 nm were successfully synthesized through facile ultrasonic exfoliation of the corresponding bulk crystal. The sulfur defect engineering on this atomic layer through a H2O2 etching treatment can excitingly change the CO2 photoreduction reaction pathway to steer dominant generation of ethene with the yield-based selectivity reaching ~73% and the electron-based selectivity as high as ~89%. Both DFT calculation and in-situ FTIR spectra demonstrate that as the introduction of S vacancies in AgInP2S6 causes the charge accumulation on the Ag atoms near the S vacancies, the exposed Ag sites can thus effectively capture the forming *CO molecules. It makes the catalyst surface enrich with key reaction intermediates to lower the C-C binding coupling barrier, which facilitates the production of ethene.
登录
查看更多内容
影响因子：
3
作者：
Grimme, Stefan
通讯作者：
Grimme, Stefan
影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
影响因子：
3.3
作者：
Norskov, JK;Rossmeisl, J;Jónsson, H
通讯作者：
Jónsson, H
影响因子：
10.8
作者：
Liang, Hanfeng;Meng, Fei;Jin, Song
通讯作者：
Jin, Song
用于制造 TiO2-石墨烯二维三明治状杂化纳米片的原位同步还原-水解技术：石墨烯促进光催化加氢的选择性以及将 CO2 偶联成甲烷和乙烷
影响因子：
19
作者：
Tu, Wenguang;Zhou, Yong;Zou, Zhigang
通讯作者：
Zou, Zhigang