DNA self-organization controls valence in programmable colloid design
DNA self-organization controls valence in programmable colloid design
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DNA 自组织控制可编程胶体设计中的价态
DOI：
10.1073/pnas.2112604118
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Brujic, Jasna
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
McMullen, Angus;Hilgenfeldt, Sascha;Brujic, Jasna
就像原子结合成分子一样，胶体可以根据一套设计原则自组织成预定的结构。控制价态--粒子间键的数量--是组装复杂结构的先决条件。这种组装可以通过具有规定几何形状的固体“片状”颗粒来引导，以制造例如胶体钻石。我们在这里证明，单个分子连接物的纳米级有序可以结合在一起来编程微尺度组件的结构。具体地说，我们的实验表明，用N个移动DNA连接物覆盖最初各向同性的微滴，导致DNA自发和可逆地自组织成Z(N)结合斑块，选择一个可预测的价态。我们从热力学上理解了这种价，推导出了液滴-液滴附着的自由能泛函，该泛函准确地预测了斑块内的平衡大小和分子组织，以及观察到的价态转变。因此，微观自组织可以通过选择粘结剂的分子性质和浓度来编程。这些结果广泛适用于任何粒子与移动连接体的组装，如功能化脂质体或细胞-细胞黏附中的蛋白质相互作用。
Just like atoms combine into molecules, colloids can self-organize into predetermined structures according to a set of design principles. Controlling valence—the number of interparticle bonds—is a prerequisite for the assembly of complex architectures. The assembly can be directed via solid “patchy” particles with prescribed geometries to make, for example, a colloidal diamond. We demonstrate here that the nanoscale ordering of individual molecular linkers can combine to program the structure of microscale assemblies. Specifically, we experimentally show that covering initially isotropic microdroplets withNmobile DNA linkers results in spontaneous and reversible self-organization of the DNA intoZ(N) binding patches, selecting a predictable valence. We understand this valence thermodynamically, deriving a free energy functional for droplet–droplet adhesion that accurately predicts the equilibrium size of and molecular organization within patches, as well as the observed valence transitions withN. Thus, microscopic self-organization can be programmed by choosing the molecular properties and concentration of binders. These results are widely applicable to the assembly of any particle with mobile linkers, such as functionalized liposomes or protein interactions in cell–cell adhesion.
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