Hidden spontaneous polarisation in the chalcohalide photovoltaic absorber Sn(2)SbS(2)I(3).
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DOI：
10.1039/d1mh00764e
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发表时间：
2021-10-04
影响因子：
13.3
通讯作者：
Walsh A
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Kavanagh SR;Savory CN;Scanlon DO;Walsh A
受钙钛矿启发的材料旨在复制铅卤化物钙钛矿的光电性能，同时消除稳定性和毒性问题。IV/V族元素的硫卤化物由于由更强的金属-硫族元素键提供的增强的稳定性以及组成灵活性和ns 2孤对阳离子（卤化物钙钛矿的性能限定特征）而引起关注。溶液生长的锡锑硫碘（Sn 2SbS 2 I3）太阳能电池的实验报告，与功率转换效率超过4%，我们评估这种新兴的光伏材料的结构和电子特性。我们发现，报道的中心对称Cmcm晶体结构代表了多个极性Cmc 21配置的平均值。通过晶格动力学和分子动力学模拟相结合，证实了不稳定性。我们预测了一个37 μC cm−2的大自发极化，这可能对太阳能电池中的电子-空穴分离起作用。我们进一步评估了这种材料的辐射效率极限，计算出薄膜厚度t > 0.5 μm时ηmax > 30%。我们揭示了自发对称性破缺在一个新兴的混合金属硫族卤化物类，产生强大的晶格极化，这可能有助于太阳能photochemics的电子空穴分离。
Perovskite-inspired materials aim to replicate the optoelectronic performance of lead-halide perovskites, while eliminating issues with stability and toxicity. Chalcohalides of group IV/V elements have attracted attention due to enhanced stability provided by stronger metal-chalcogen bonds, alongside compositional flexibility and ns2 lone pair cations – a performance-defining feature of halide perovskites. Following the experimental report of solution-grown tin-antimony sulfoiodide (Sn2SbS2I3) solar cells, with power conversion efficiencies above 4%, we assess the structural and electronic properties of this emerging photovoltaic material. We find that the reported centrosymmetric Cmcm crystal structure represents an average over multiple polar Cmc21 configurations. The instability is confirmed through a combination of lattice dynamics and molecular dynamics simulations. We predict a large spontaneous polarisation of 37 μC cm−2 that could be active for electron–hole separation in operating solar cells. We further assess the radiative efficiency limit of this material, calculating ηmax > 30% for film thicknesses t > 0.5 μm. We reveal spontaneous symmetry breaking in an emerging class of mixed-metal chalcohalides, yielding strong lattice polarisation which could aid electron–hole separation in solar photovoltaics.
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