Analyzing Grid-Based Direct Quantum Molecular Dynamics Using Non-Linear Dimensionality Reduction.
Analyzing Grid-Based Direct Quantum Molecular Dynamics Using Non-Linear Dimensionality Reduction.
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DOI：
10.3390/molecules26247418
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发表时间：
2021-12-07
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Habershon S
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Richings GW;Habershon S
基于网格的量子动力学模拟方案，如多组态含时Hartree（MCTDH）方法，提供了分子系统中耦合的核动力学和电子动力学的高度准确的预测。这样的方法提供了一个多维的，时间依赖的系统波函数的坐标网格上表示的视图;在非绝热模拟的情况下，有关状态人口的额外信息增加了进一步的复杂性。因此，耦合许多原子核和电子自由度的势能表面上的波包运动可能非常具有挑战性，以分析，以提取超出通常的期望值图片的物理见解。在这里，我们表明，非线性降维（NLDR）的方法，特别是扩散映射，可以适用于从基于网格的波函数动力学模拟提取信息，提供洞察关键的核运动，解释观察到的动力学。这种方法被证明为2-D和9-D模型的质子转移水杨醛亚胺，以及8-D和完整的12-D模拟乙烯中的顺反异构化，这些模拟演示NLDR如何可以提供波函数动力学的替代观点，也突出了未来的发展。
Grid-based schemes for simulating quantum dynamics, such as the multi-configuration time-dependent Hartree (MCTDH) method, provide highly accurate predictions of the coupled nuclear and electronic dynamics in molecular systems. Such approaches provide a multi-dimensional, time-dependent view of the system wavefunction represented on a coordinate grid; in the case of non-adiabatic simulations, additional information about the state populations adds a further layer of complexity. As such, wavepacket motion on potential energy surfaces which couple many nuclear and electronic degrees-of-freedom can be extremely challenging to analyse in order to extract physical insight beyond the usual expectation-value picture. Here, we show that non-linear dimensionality reduction (NLDR) methods, notably diffusion maps, can be adapted to extract information from grid-based wavefunction dynamics simulations, providing insight into key nuclear motions which explain the observed dynamics. This approach is demonstrated for 2-D and 9-D models of proton transfer in salicylaldimine, as well as 8-D and full 12-D simulations of cis-trans isomerization in ethene; these simulations demonstrate how NLDR can provide alternative views of wavefunction dynamics, and also highlight future developments.
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影响因子：
2.8
作者：
BROECKHOVE, J;LATHOUWERS, L;VANLEUVEN, P
通讯作者：
VANLEUVEN, P
DOI：
10.1073/pnas.0800088105
发表时间：
2008-09-02
影响因子：
11.1
作者：
Clary, David C.
通讯作者：
Clary, David C.
影响因子：
4.4
作者：
Evenhuis, Christian;Martinez, Todd J.
通讯作者：
Martinez, Todd J.
影响因子：
4.4
作者：
LILL, JV;PARKER, GA;LIGHT, JC
通讯作者：
LIGHT, JC
影响因子：
4.4
作者：
Alborzpour, Jonathan P.;Tew, David P.;Habershon, Scott
通讯作者：
Habershon, Scott