Cell Model Approaches for Predicting the Swelling and Mechanical Properties of Polyelectrolyte Gels
Cell Model Approaches for Predicting the Swelling and Mechanical Properties of Polyelectrolyte Gels
复制标题
预测聚电解质凝胶溶胀和机械性能的细胞模型方法
DOI：
10.1021/acs.macromol.9b01216
复制
发表时间：
2019
期刊：
影响因子：
5.5
通讯作者：
Christian Holm
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Jonas Landsgesell;Christian Holm
我们提出了两个连续的平均场近似来描述聚电解质凝胶与盐溶液接触时的力学性能和膨胀平衡。第一个平均场近似将凝胶的多链问题简化为相应的单链问题。第二个平均场步骤综合了柔性链和离子的自由度。它用合适的电荷分布和有效的弹性项取代了基于粒子的聚电解质描述。这些简化导致计算上非常有效的泊松-玻尔兹曼细胞凝胶描述。尽管简单，单链细胞-凝胶模型表现优异，PB模型与参考周期单分散网络模型的显式分子动力学模拟非常吻合，可以改变链长、聚合物电荷分数和外部储层盐浓度。我们的模型与Katchalsky模型的比较表明，我们的方法对强荷电链更优越，也可以更准确地预测体积模量。我们进一步讨论了链长多分散性效应，研究了溶剂介电常数的变化，并证明了我们的方法对来自几个建模假设的参数变化的鲁棒性。
We present two successive mean-field approximations for describing the mechanical properties and the swelling equilibrium of polyelectrolyte gels in contact with a salt solution. The first mean-field approximation reduces the many-chain problem of a gel to a corresponding single-chain problem. The second mean-field step integrates out the degrees of freedom of the flexible chain and the ions. It replaces the particle-based description of the polyelectrolyte with suitable charge distributions and an effective elasticity term. These simplifications result in a computationally very efficient Poisson–Boltzmann cell-gel description. Despite their simplicity, the single-chain cell-gel model shows excellent and the PB model very good agreement with explicit molecular dynamics simulations of the reference periodic monodisperse network model for varying chain lengths, polymer charge fractions, and external reservoir salt concentrations. Comparisons of our models to the Katchalsky model reveal that our approach is superior for strongly charged chains and can also predict the bulk moduli more accurately. We further discuss chain length polydispersity effects, investigate changes in the solvent permittivity, and demonstrate the robustness of our approach to parameter variations coming from several modeling assumptions.
登录
查看更多内容
无规聚合物网络的计算机模拟：结构和性能
影响因子：
1
作者：
Alexey A. Gavrilov;A. Chertovich
通讯作者：
A. Chertovich
带电水凝胶的溶胀行为
影响因子：
--
作者：
B. Mann;K. Kremer;Christian Holm
通讯作者：
Christian Holm
聚电解质网络的缩放
DOI：
--
发表时间：
2004
期刊：
影响因子：
--
作者：
B. Mann;R. Everaers;Christian Holm;K. Kremer
通讯作者：
K. Kremer
影响因子：
5.5
作者：
Deserno, M;Holm, C;May, S
通讯作者：
May, S
填充弹性体中的网络多分散性和变形引起的损伤
DOI：
--
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
--
作者：
M. Tehrani;Mohammad Hossein Moshaei;A. Sarvestani
通讯作者：
A. Sarvestani