Selectivity switch in transformation of CO2 from ethanol to methanol on Cu embedded in the defect carbon
Selectivity switch in transformation of CO2 from ethanol to methanol on Cu embedded in the defect carbon
复制标题
嵌入缺陷碳的 Cu 上 CO2 从乙醇转化为甲醇的选择性转换
DOI：
10.1007/s11426-019-9730-5
复制
发表时间：
2020-04
影响因子：
9.6
通讯作者：
Yan Zhu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Shuohao Li;Govindarajan Saranya;Mingyang Chen;Yan Zhu
铜基催化剂被认为是CO2加氢制甲醇的高效催化剂，但在铜基催化剂上通过C-C偶联制备乙醇仍具有挑战性。在此，我们报道了一种新的催化剂，其中Cu纳米颗粒嵌入在具有丰富缺陷位点的碳载体中，在CO2加氢中实现了对乙醇的高选择性。结合理论研究的实验显示了一个清晰的地图，其中碳缺陷作为锚网站，可以稳定界面铜物种，和低配位数的界面铜网站可以吸附两个C1物种，然后通过氢化诱导的偶联反应将它们转化为C2物种。界面Cu位的相邻Cu原子可以通过Cu-Cu桥吸附促进OH还原反应，从而有助于乙醇的形成。特别是在还原条件下，这些特殊的活性中心容易消失，在反应过程中，主要产物可以从乙醇转化为甲醇。
The copper-based catalysts have been generally regarded as high-performance catalysts for CO2 hydrogenation toward methanol, while the production of ethanol via C-C coupling on the copper-based catalysts is still challenging. Herein, we report a new catalyst where Cu nanoparticles are embedded in the carbon support with abundant defect sites, achieving a high selectivity for ethanol in the CO2 hydrogenation. The experiments coupled with the theoretical studies show a clear map where carbon defects serve as anchor sites that can stabilize interfacial copper species, and interfacial Cu sites with low coordination numbers can adsorb two C1 species and later convert them to a C2 species via a hydrogenation-induced coupling reaction. Further adjacent Cu atoms of interfacial Cu sites can facilitate OH reduction reactions via the Cu-Cu bridge adsorption to assist the formation of ethanol. Especially, those specific active sites easily disappear in the reducing conditions and during the reaction, the major product can transform from ethanol to methanol.
登录
查看更多内容
影响因子：
3.3
作者：
Margraf, Johannes T.;Strauss, Volker;Clark, Timothy
通讯作者：
Clark, Timothy
影响因子：
3.7
作者：
Kresse, G;Furthmuller, J
通讯作者：
Furthmuller, J
影响因子：
4.9
作者：
Dong Wang;Qing-yuan Bi;G. Yin;Wenli Zhao;Fuqiang Huang;Xiaoming Xie;M. Jiang
通讯作者：
Dong Wang;Qing-yuan Bi;G. Yin;Wenli Zhao;Fuqiang Huang;Xiaoming Xie;M. Jiang
影响因子：
15
作者：
Choi, YongMan;Liu, Ping
通讯作者：
Liu, Ping
Ru/CeO2 催化剂 CO2 甲烷化的活性位点依赖性反应机制
影响因子：
15
作者：
Wang, Fei;He, Shan;Duan, Xue
通讯作者：
Duan, Xue