Electronic quantum coherence in glycine molecules probed with ultrashort x-ray pulses in real time.
Electronic quantum coherence in glycine molecules probed with ultrashort x-ray pulses in real time.
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DOI：
10.1126/sciadv.abn6848
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发表时间：
2022-06-03
期刊：
影响因子：
13.6
通讯作者：
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
在这里，我们使用x射线来创建和探测光离氨基酸甘氨酸中的量子相干。出射的光电子以量子力学本征态的相干叠加形式留下阳离子。延迟的x射线脉冲通过引起俄歇衰变的共振x射线吸收和顺序双光电离的光电子发射来跟踪诱导的相干性。在两次测量中都观察到了早期(0到25 fS)检测信号的正弦时间调制。先进的从头算多电子模拟使我们能够用电子相干性来解释探测到的相干量子演化的前25个飞秒。在运动学完整的X射线吸收测量中，我们监测了175fs的动力学，并观察到了一个演变的调制，这可能意味着在更长的时间尺度上电子与振动相干的耦合。我们的实验直接支持了光电离生物分子中长寿命电子相干的存在。通过直接实时测量，监测了甘氨酸分子中量子力学演化的电子电荷分布。
Here, we use x-rays to create and probe quantum coherence in the photoionized amino acid glycine. The outgoing photoelectron leaves behind the cation in a coherent superposition of quantum mechanical eigenstates. Delayed x-ray pulses track the induced coherence through resonant x-ray absorption that induces Auger decay and by photoelectron emission from sequential double photoionization. Sinusoidal temporal modulation of the detected signal at early times (0 to 25 fs) is observed in both measurements. Advanced ab initio many-electron simulations allow us to explain the first 25 fs of the detected coherent quantum evolution in terms of the electronic coherence. In the kinematically complete x-ray absorption measurement, we monitor its dynamics for a period of 175 fs and observe an evolving modulation that may implicate the coupling of electronic to vibronic coherence at longer time scales. Our experiment provides a direct support for the existence of long-lived electronic coherence in photoionized biomolecules. The quantum mechanically evolving electron charge distribution in glycine molecules is monitored via direct real-time measurement.
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影响因子：
4.4
作者：
Kuleff, AI;Breidbach, J;Cederbaum, LS
通讯作者：
Cederbaum, LS
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作者：
Neville, JJ;Zheng, Y;Brion, CE
通讯作者：
Brion, CE
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作者：
Plekan, Oksana;Feyer, Vitaliy;Carravetta, Vincenzo
通讯作者：
Carravetta, Vincenzo
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作者：
Ruberti, M.
通讯作者：
Ruberti, M.
DOI：
10.1073/pnas.2015988117
发表时间：
2020-09-29
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作者：
Keefer, Daniel;Schnappinger, Thomas;Mukamel, Shaul
通讯作者：
Mukamel, Shaul