Spectroscopic fingerprints of toroidal nuclear quantum delocalization via ab initio path integral simulations
Spectroscopic fingerprints of toroidal nuclear quantum delocalization via ab initio path integral simulations
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通过从头开始路径积分模拟的环形核量子离域光谱指纹
DOI：
10.1002/jcc.23206
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发表时间：
2013
影响因子：
3
通讯作者：
D. Sebastiani
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
O. Schütt;D. Sebastiani
我们研究了旋转对称分子系统中氢的量子力学离域。为此，我们performab initiopath积分分子动力学模拟的甲醇分子表征氢原子的量子特性在一个代表性的系统，通过它们的真实的-空间和动量-空间密度。特别地，我们计算了球平均动量分布n（k）和赝角动量分布n（kθ）。我们解释我们的结果进行比较，在一个理想的环面潜在的裸质子的路径积分采样。我们发现，羟基氢表现出环形离域，这导致特征指纹的线形状的动量分布。我们可以定量地描述这些特定的光谱模式，并计算它们作为温度和势能景观的函数的开始。在投影动量分布的离域模式提供了一个很有前途的计算工具，以解决有趣的现象，在凝聚态的量子离域及其光谱表征。由于动量分布n（k）也可以通过核康普顿散射实验获得，因此我们的结果将有助于更彻底地解释和理解未来的测量。© 2012 Wiley Periodicals，Inc.
We investigate the quantum‐mechanical delocalization of hydrogen in rotational symmetric molecular systems. To this purpose, we performab initiopath integral molecular dynamics simulations of a methanol molecule to characterize the quantum properties of hydrogen atoms in a representative system by means of their real‐space and momentum‐space densities. In particular, we compute the spherically averaged momentum distributionn(k) and the pseudoangular momentum distributionn(kθ). We interpret our results by comparing them to path integral samplings of a bare proton in an ideal torus potential. We find that the hydroxyl hydrogen exhibits a toroidal delocalization, which leads to characteristic fingerprints in the line shapes of the momentum distributions. We can describe these specific spectroscopic patterns quantitatively and compute their onset as a function of temperature and potential energy landscape. The delocalization patterns in the projected momentum distribution provide a promising computational tool to address the intriguing phenomenon of quantum delocalization in condensed matter and its spectroscopic characterization. As the momentum distributionn(k) is also accessible through Nuclear Compton Scattering experiments, our results will help to interpret and understand future measurements more thoroughly. © 2012 Wiley Periodicals, Inc.
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